Spectroscopic and transport investigation of the electronic phase diagram of the Mott material LaTiO\(_3\)

Autor: Leikert, Berengar
Jazyk: angličtina
Rok vydání: 2024
Předmět:
Druh dokumentu: Doctoral Thesis<br />Doctoral Thesis
DOI: 10.25972/OPUS-37658
Popis: Transition metal oxides harbor a plethora of emergent electronic phases unaccounted for in conventional band theory. The reason hereto is the strong localization of electrons in the conduction bands with d-orbital character, inducing electron-electron interactions. One of these emergent phenomena is so called Mott-insulating behavior where materials with half band filling, metals according to band theory, show insulating behavior. In this case, the onsite Coulomb repulsion is strong enough to impede electron hopping and thus the creation of doubly occupied sites. If the band filling of such materials is then changed sufficiently from integer band filling, the band filling induced Mott transition (MMIT) from the Mott insulating to the correlated metal regime can be triggered, where all previously localized delectrons then contribute to electronic transport. A prototypical material and in the focus of this thesis, is the perovskite Mott insulator LaTiO3 (LTO) with a Ti 3d1 configuration. In recent years, oxygen excess doping was discovered as means to tune LaTiO3 thin films close to and across the band filling induced MMIT [1]. This opens the path to using LTO in a Mott transistor, as the band filling can also be changed by an external electric field applied by a gate electrode. The merit of such a Mott transistor would be the extremely high carrier concentration compared to conventional transistors. In this thesis, first steps towards an implementation of LTO into a Mott transistor are taken. The low Thomas-Fermi screening length of 1-2 unit cells, caused by said high carrier concentration, poses the most significant hurdle to using LTO as channel material in a Mott transistor. Therefore ultrathin LTO films approaching the 2D limit are prepared and analyzed by photoemission spectroscopy and complementary electronic transport measurements. It is found that upon reduction of the film thickness, the LTO films become stronger Mott insulating, shifting the MMIT to higher doping concentrations away from integer band filling. The most likely explanation is found to be reduced hopping in one dimension effectively reducing the bandwidth. The shift of the MMIT is so large in two unit cells thick LTO films, that it becomes inaccessible by oxygen excess doping. Thus, compressive epitaxial strain is employed to effectively increase the LTO bandwidth and reaccess the band filling induced MMIT. For that, thin epitaxial LTO films were grown on the substrate materials GdScO3, DyScO3, NdGaO3 and LaAlO3, each exerting more compressive strain in this order. NdGaO3 was found to be incompatible to LTO due to the high ion interdiffusion. For the other materials, an effect of compressive epitaxial strain was found, represented by a smaller energy gap. But even for ultrathin LTO films on LaAlO3, exerting −4.2% compressive strain, the band filling induced MMIT stayed inaccessible. This indicates that the effect of dimensionality eclipses that of compressive strain. Another focus of this thesis is to investigate the band filling induced MMIT of LTO thin films directly with angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). It is found that the quasiparticle effective mass increases when approaching the band filling induced MMIT from the metallic side, as predicted by Brinkman and Rice and more sophisticated dynamical mean field theory [2, 3]. Furthermore, a phase separation between band insulating d0 and dδ domains is found at low band fillings. Lastly, the interface between LTO and the band insulator SrTiO3 is investigated. Multiple different effects lead to a conducting interface between these materials where interesting transport properties were detected. Most prominent among them is a colossal linear magnetoresistance of up to 6500%, that is traced back by Lorentz transmission electron microscopy to magnetic spiral states evolving upon applied magnetic field. Using photoemission spectroscopy it is determined which layers participate to the electronic transport. But the absolute thickness of the conducting layer(s) remains an open question.
Übergangsmetalloxide beherbergen eine Fülle von emergenten elektronischen Phasen, die in der konventionellen Bandtheorie nicht vorkommen. Der Grund hierfür ist die relativ starke Lokalisierung von Elektronen in Leitungsbändern mit d-Orbitalcharakter, was dazu führt, dass Elektron-Elektron-Wechselwirkungen eine signifikante Stärke erreichen. Einer dieser emergenten Effekte ist das so genannte Mott-isolierende Verhalten, bei dem Materialien mit halber Bandfüllung, also perfekte Metalle nach der konventionellen Bandtheorie, isolierendes Verhalten zeigen. In diesem Fall ist die lokale Coulomb-Abstoßung stark genug, um das Elektronen-Hopping und somit die Schaffung von doppelt besetzte Plätze zu verhindern. Wird die Bandfüllung solcher Materialien hinreichend von ganzzahliger Bandfüllung ver- ändert, kann der bandfüllungsinduzierte Mott- Übergang (MMIÜ) vom Mott-Isolator zum korrelierten Metall ausgelöst werden, bei dem dann alle zuvor lokalisierten d-Elektronen zum elektronischen Transport beitragen. Ein prototypisches Material mit Mott-isolierendem Verhalten ist das Übergangsmetaloxid LaTiO3 (LTO), dass eine Ti 3d1-Konfiguration besitzt. In den letzten Jahren wurde die Dotierung mit zusätzlichem Sauerstoff als Mittel entdeckt, um LaTiO3-Dünnschichten nahe an den und jenseits des bandfüllungsinduzierten MMIÜ zu präparieren. Dies eröffnet die Möglichkeit zur Verwendung von LTO in einem Mott- Transistor, da die Bandfüllung auch durch ein externes elektrisches Feld, zum Beispiel durch eine Gate-Elektrode, verändert werden kann. Der Vorteil eines solchen Mott-Transistors wäre die extrem hohe Ladungsträgerkonzentration im Vergleich zu Transistoren auf Basis konventioneller Halbleiter. In dieser Arbeit werden daher erste nötige Schritte auf dem Weg zur Implementierung von LTO in einen Mott-Transistor unternommen. Die geringe Thomas-Fermi-Screening-Länge von 1-2 Einheitszellen, verursacht durch die hohe Ladungsträgerkonzentration, stellt die größte Hürde für die Anwendung von LTO als Kanalmaterial in einem Mott-Transistor dar. Daher werden ultradünne LTO-Filme, die nahe der 2D-Grenze, hergestellt und durch Photoemissionsspektroskopie und ergänzende elektronische Transportmessungen analysiert. Es wird festgestellt, dass die LTO-Filme bei einer Verringerung der Filmdicke stärker Mottisolierend werden und sich der MMIÜ zu höheren Abweichungen von ganzzahliger Bandfüllung verschiebt. Die wahrscheinlichste Erklärung dafür ist, dass das Hopping in einer Dimension eingeschränkt und dadurch die effektive Bandbreite reduziert wird. Die Verschiebung des MMIÜ ist bei LTO-Filmen mit einer Dicke von zwei Einheitszellen so groß, dass sie durch Sauerstoffüberschussdotierung unzugänglich wird. Daher wird als nächster Schritt kompressive epitaktische Verspannung eingesetzt, um die LTO-Bandbreite effektiv zu erhöhen und den durch die Bandfüllung induzierte MMI¨U wieder zugänglich zu machen. Zu diesem Zweck wurden epitaktische LTO-Dünnschichten auf den Substratmaterialien GdScO3, DyScO3, NdGaO3 und LaAlO3 gezüchtet, die jeweils eine stärkere Verspannung als das vorherige Substrat bewirken. NdGaO3 erwies sich aufgrund der starken Ioneninterdiffusion als unverträglich mit LTO. Bei den anderen Materialien wurde eine Wirkung der kompressiven epitaktischen Verspannung gemessen, die sich in einer kleineren Energielücke äußert. Aber selbst bei ultradünnen LTO-Filmen auf LaAlO3, dass eine Verspannung von −4, 2% bewirkt, blieb der bandfüllungsinduzierte MMIÜ unerreichbar. Das deutet darauf hin, dass der Dimensionalitätseffekt deutlich stärker ist als der Effekt von kompressiver epitaktischer Verspannung. Ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit ist es, den bandfüllungsinduzierten MMIÜ von LTO Dünnschichten direkt mit winkelaufgelöster Photoemissionsspektrospkopie (ARPES) nachzuverfolgen. Es zeigt sich, dass die effektive Masse des metallischen Quasiteilchens zunimmt, wenn man sich dem bandfüllungsinduzierten MMIÜ von der metallischen Seite her nähert, wie es von Brinkman und Rice und der ausgefeilteren Dynamical Mean Field Theory vorhergesagt wurde. Darüber hinaus wird bei extrem niedriger Bandfüllung eine Phasentrennung in bandisolierende d0- und metallische dδ-Dom¨anen festgestellt. Schließlich wird die Grenzfläche zwischen LTO und dem Bandisolator SrTiO3 untersucht. Mehrere unterschiedliche Effekte führen zu einer leitenden Grenzfläche zwischen diesen Materialien, an der faszinierende Transporteigenschaften festgestellt wurden. Am auffälligsten ist ein gigantischer linearer Magnetowiderstand von bis zu 6500%, der mit Hilfe von Lorentz- Transmissionselektronenmikroskopie auf magnetische Spiralzustände zurückgeführt werden kann, die beim Anlegen eines Magnetfeldes entstehen. Mit Hilfe von Photoemissionsspektroskopie wird bestimmt, welche Schichten am elektronischen Transport beteiligt sind. Aber die absolute Dicke der leitenden Schicht(en) bleibt eine offene Frage.
Databáze: Networked Digital Library of Theses & Dissertations
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