Density functional perturbation theory for modeling of weak interactions and spectroscopy in the condensed phase
| Autor: | Scherrer, Arne |
|---|---|
| Jazyk: | angličtina |
| Rok vydání: | 2016 |
| Předmět: |
Dichroïsme circulaire vibrationnel
Théorie des perturbations de la vitesse nucléaire Théorie des perturbations de la fonctionnelle de la densité Phase condensée Dynamique moléculaire ab-initio Susceptibilité électronique non-locale Vibrational circular dichroism Nuclear velocity perturbation theory Density functional perturbation theory 541.2 |
| Druh dokumentu: | Text |
| Popis: | Cette thèse porte sur l'étude des interactions faibles et de la spectroscopie vibrationnelle en phase condensée à partir d'un développement théorique basé sur la théorie de la perturbation de la fonctionnelle de densité. D'une part des corrections de la fonction d'onde Born-Oppenheimer ont été calculées pour déterminer le moment magnétique induit par les vibrations et ainsi calculer des spectres de dichroïsme circulaire vibrationnel. D'autre part, une modélisation des effets de polarisation est réalisée à l'aide d'une nouvelle représentation de la susceptibilité électronique non-locale. This thesis deals with the development and application of computational methods for the efficient and accurate calculation of spectroscopic parameters and non-covalent inter-molecular interactions in condensed-phase systems from quantum chemical methods. Specifically, electronic current densities and polarizability effects are computed using density functional perturbation theory. The nuclear velocity perturbation theory is rigorously derived from the exact factorization of the electron-nuclear wave function. Its implementation within a large-scale electronic structure program package is reported and the calculation of dynamical vibrational circular dichroism in the condensed phase is demonstrated. A position-dependent mass of nuclei in molecules is derived, addressing the fundamental questions as to how masses move in a molecule. First steps towards a density-based modeling of inter-molecular interactions using a compact representation of the electronic susceptibility are devised. |
| Databáze: | Networked Digital Library of Theses & Dissertations |
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