Nouvelles phases électroniques avec orbitales eg dans les réseaux triangulaires

Autor: Février, Clément
Jazyk: angličtina
Rok vydání: 2016
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Popis: Les composés en couches avec des ions métaux de transition ont leur bande de conduction dans les orbitales d. On se concentrera dans cette thèse sur les systèmes où le champs cristallin sépare les orbitales en deux sets dégénérés, t2g et eg, où les électrons de conduction sont sur les orbitales eg. C'est le cas pour les dichalcogénures en couches à métaux de transitions et 2H-AgNiO2 qui sont connus pour présenter des ordres de charge, un arrangement périodique des électrons sur le réseau. Les dichalcogénures en couches à métaux de transitions ont divers motifs, des ordres des charge commensurables et incommensurables, parmi eux, des ordres de charge à grande maille unité,comme le motif √13x√13 en étoile de David. 2H-AgNiO2 a un ordre de charge triple mais reste métallique.Dans le but de comprendre leurs ordres de charge, nous avons établi un modèle de Hubbard étendu multibandes et nous avons recentré notre intérêt sur les orbitales eg avec fortes interactions coulombiennes locales. À l'aide d'une approche en liaison forte et de considérations électrostatiques, puis grâce à la méthode de Hartree-Fock non restreinte, nous avons construit le diagramme de phases en fonction de la force des interactions coulombiennes, aussi bien locale qu'à courte portée, et nous avons fait évoluer la structure de bande en utilisant le ratio libre t'/t qui décrit la structure de bande dans les matériaux ayant des orbitales eg. Nous avons révélé un diagramme de phase riche avec plus de dix phases où certaines transitions peuvent être contrôlées par la structure de bande. En particulier, nous avons trouvé des phases pinball liquid, un ordre de charge métallique à trois sites par maille unité, où des charges localisées (pins) sont entourées de charges itinérantes (balls) sur un réseau hexagonal. Des ordres de charges à grande maille unité sont aussi stabilisés, tels que des ordres de charge et d'orbitale incommensurables et un ordre de charge √12x√12, qui rappelle le motif √13x√13 en étoile de David présent dans 1T-TaS2. Ces états électroniques s'avèrent génériques pour le réseau triangulaire demi rempli et sont aussi trouvés dans le cas isotrope, qui correspond au modèle de Hubbard étendu à une bande.Cependant, la méthode de Hartree-Fock non restreinte est problématique pou saisir les propriétés des phases lors d'une forte anisotropie de la structure de bande pour les états de Mott. Pour résoudre ce problème, nous avons établi un hamiltonien type Heisenberg à partir d'une théorie de perturbation. Ensuite, nous avons établit le diagramme de phases de ce nouvel hamiltonien en utilisant une approche classique et la diagonalisation exacte avec une analyse de symétries et l'algorithme de Lanczos pour un système de 24 sites. Mis à part les phases connues du modèle de Heisenberg en présence d'un champ magnétique, les configuration Y et V, le plateau 1/3, la phase ferro-orbitale, l'anisotropie de la structure de bande des orbitales eg conduit à d'autres ordres avec une composante τy ou τx et τz finies, différents ordres en bande et des ondes de densité d'orbitales.
Layered compounds are materials which exhibit charge order and novel phase of matter. This is the case in layered transition metal compounds, which have their band conduction on d-orbitals, a key ingredient to understand their electronic properties. We will focus in this dissertation on systems where the crystal-field splits orbitals into two degenerate subsets, t2g and eg, and where conduction electrons are on eg-orbitals. It is the case for layered transition-metal dichalcogenides and 2H-AgNiO2, which are known to exhibit charge orders, a periodic arrangement of electrons on the lattice. Layered transition-metal dichalcogenides have various pattern, incommensurate or commensurate insulating charge orders, among them large-unit cells charge orders. 2H-AgNiO2 have a charge order but is yet metallic.In order to investigate their charge orders, we derive a generic multiorbital extended Hubbard model and we refine our interest to eg-orbital with strong local Coulomb interactions. With a tight binding approach and electrostatic considerations, then the unrestricted Hartree-Fock method, we build the phase diagrams as a function of the strength of the Coulomb interactions, local and short-range, and we tun the band structure using the ratio $t'/t$ of the $e_g$-orbitals. We unravel a rich phase diagram with more than ten phases where some transitions can be controlled by the band structure. In particular, we found pinball liquid phases, metallic threefold charge orders where localized charges (pins) are surrounded by itinerant charges (balls) on a honeycomb lattice. Phases with large unit-cells are also stabilized, such as incommensurate charge and orbital orders and a √12x√12 charge order. These electronic states are generic for the half-filled triangular lattice and are also found in the isotropic limit, which corresponds to the single-band spinful extended Hubbard model.To capture the properties of phases with strong band structure anisotropy in the Mott state, that unrestricted Hartree-Fock fails to capture, we derived a Heisenberg-like Hamiltonian from perturbation theory. Then, we build the phase diagram of this new effective Hamiltonian using a classical approach and exact diagonalization with a symmetry analysis and Lanczos algorithm for a 24-site cluster. Apart from the known phases of the Heisenberg model in presence of a field, the Y and V configuration, the 1/3 plateau, the ferro-orbital phase, the anisotropy of the band structure of eg-orbitals leads to other ordering with finite τy or τx and τz components, different stripe orders and orbital density waves. We build a rich phase diagram from this new Hamiltonian.
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