Síntese de Esferas Porosas Híbridas de Sílica e Titânia para Reações Fotocatalíticas por Via Oxidativa e Redutora

Autor: Salgado, Bruno César Barroso
Jazyk: portugalština
Rok vydání: 2016
Předmět:
Zdroj: Repositório Institucional da UFCUniversidade Federal do CearáUFC.
Druh dokumentu: Doctoral Thesis
Popis: SALGADO, Bruno César Barroso. Síntese de esferas porosas híbridas de sílica e titânia para reações fotocatalíticas por via oxidativa e redutora. 2016. 128 f. Tese (Doutorado em Química)-Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2016.
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The development of heterogeneous photocatalysis as an alternative method for degradation of organic contaminants, or as a technique for the synthesis of organic derivatives by most viable methodology of operational and environmental point of view has attracted the attention of the scientific community of this field of study. The synthesis of hybrid porous spheres composed of silica covered with titania (SiO2@TiO2) meets the demand and production of a material having photocatalytic activity and ease of separation and recovery for future applications, making it more attractive as its applicability. In this context, SiO2@TiO2 spheres were synthesized from the chitosan biopolymer, which served as template. The prepared material was characterized as to their textural (surface area, volume, and pore size) and spectroscopic (FTIR and DRS) properties, crystalline phase (XRD), surface charge (PZC) and morphology (SEM). The spheres showed characteristic predominantly meso and macroporous, with no defined crystalline phase and homogeneous distribution of Ti on SiO2. The inclusion of Ti in the silica network was confirmed by infrared characteristic profiles, being the anatase phase indicated in the diffuse reflectance. An interaction of the chemical type with a significant effect of medium pH on the adsorption of methylene blue on the spheres was observed, which confirmed the photocatalytic activity of the material from the dye degradation in the presence of irradiation demonstrating the influence of the initial concentration the organic substrate in the reaction rate. The photocatalytic activity of SiO2@TiO2 spheres was confirmed by conversion reactions of organic compounds, promoting the hydroxylation of benzene to phenol and its derivatives (hydroquinone and benzoquinone), oxidation of benzyl alcohol to benzaldehyde and selective reduction of nitrobenzene to aniline. The feasibility of the spheres was confirmed by tests of reuse of the material in the photocatalytic degradation reactions of methylene blue and selective reduction of nitrobenzene to aniline, evidencing to maintain the photocatalytic efficiency.
O desenvolvimento da fotocatálise heterogênea como método alternativo para degradação de contaminantes orgânicos, ou ainda como técnica para síntese de derivados orgânicos por metodologia mais viável do ponto de vista operacional e ambiental tem despertado a atenção da comunidade científica deste campo de estudo. A síntese de esferas porosas híbridas compostas por sílica cobertas por titânia (SiO2@TiO2) vem de encontro à demanda quanto a produção de um material que possua atividade fotocatalítica e que seja de fácil separação e recuperação para aplicações futuras, tornando-o mais atrativo quanto a sua aplicabilidade. Neste contexto, as esferas SiO2@TiO2 foram sintetizadas a partir do biopolímero quitosana, o qual atuou como agente direcionador de estrutura. O material preparado foi caracterizado quanto às suas propriedades texturais (área superficial, volume e tamanho de poro) e espectroscópicas (FTIR e DRS), fase cristalina (DRX), carga superficial (PCZ) e morfologia (MEV). As esferas apresentaram característica predominantemente meso e macroporosa, com ausência de fase cristalina definida, porém com distribuição homogênea de Ti sobre SiO2. A inserção de Ti na rede de sílica foi confirmada pelos perfis característicos no infravermelho, sendo a anatase a fase indicada na reflectância difusa. Uma interação do tipo química com relevante efeito do pH foi observada na adsorção do azul de metileno sobre as esferas, sendo confirmada a atividade fotocatalítica do material a partir da degradação do corante em presença de irradiação, evidenciando-se a influência da concentração inicial do substrato orgânico na taxa reacional. A atividade fotocatalítica das esferas SiO2@TiO2 foi comprovada por reações de conversão de compostos orgânicos, promovendo a hidroxilação do benzeno a fenol e seus derivados (hidroquinona e benzoquinona), a oxidação do álcool benzílico a benzaldeído e a redução seletiva do nitrobenzeno a anilina. A viabilidade das esferas foi confirmada pelos testes de reuso do material nas reações de degradação fotocatalítica do azul de metileno e na redução seletiva do nitrobenzeno a anilina, constatando-se manutenção da eficiência fotocatalítica.
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