Estudo das condições de preparação, caracterização e reatividadde de catalisadores de prata suportada sobre alumina gama
| Autor: | Silva, Messias Borges |
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| Jazyk: | portugalština |
| Rok vydání: | 1996 |
| Předmět: | |
| Zdroj: | Repositório Institucional da UnicampUniversidade Estadual de CampinasUNICAMP. |
| Druh dokumentu: | Doctoral Thesis |
| Popis: | Orientador: Gustavo Paim Valença Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica Made available in DSpace on 2018-07-27T03:13:09Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Silva_MessiasBorges_D.pdf: 3755682 bytes, checksum: 72327362a309714d684e96006fda4982 (MD5) Previous issue date: 1996 Catalisadores de Ag/¿gama¿ ¿ 'Al IND. 2¿¿O IND. 3¿ foram preparados pelo método de impregnação incipiente usando como precursor o sal 'Ag¿¿N¿¿O IND. 3¿, alterando variáveis de processo que foram: teor metálico de 1.0, 10.0 e 20.0%; pH 1.0, 5.0 e 10.0; granulometria da alumina 60.0 a 100.0 mesh e 100.0 a 200.0 mesh; temperatura de secagem 373 K, 398 K e 413 K; tempo de redução 2.0, 4.0 e 6.0 h e fluxo de hidrogênio 20.0, 40.0 e 60.0 centímetros cúbicos/min. Estas variáveis foram combinadas dentro de uma estrutura multivariada de planejamento de experimentos, utilizando-se um arranjo ortogonal 'L IND. 18¿ do Método de Taguchi operando a dois e três níveis. A caracterização dos catalisadores foi feita utilizando-se Microscopia Eletrônica de Varredura, Espectroscopia de Fotoelétrons Excitados por Raios-X (XPS), Difração de Raios-X, Espectrometria de Emissão Atômica, Porosimetria de Mercúrio, Picnometria de Hélio e Quimissorção de Oxigênio. Os testes de decomposição de Peróxido de Hidrogênio foram feitos utilizando-se aparelhagem volumétrica. Como variáveis resposta foram estudadas: densidade real, área superficial específica, distribuição do tamanho de poros, volume de poros, área metálica, diâmetro médio de partículas metálicas, dispersão do metal, taxa de giro, tamanho médio de grãos cristalinos, velocidade inicial e número de sítios ativos. O teor de metal foi a variável mais influente sobre todas as variáveis resposta estudadas. A granulometria se mostrou influente sobre a densidade real, taxa de giro e número de sítios ativos. O tempo de redução se mostrou influente sobre a área metálica, tamanho de partículas, número de sítios ativos e velocidade inicial. As demais variáveis de processo se mostram pouco influentes sobre as variáveis resposta estudadas. Os catalisadores preparados com 1.0% de Ag apresentaram partículas metálicas com diâmetro médio inferiores a 10.0 nm e as análises de XPS mostraram que estas partículas são oxidadas a 'Ag IND. 2¿¿O¿, e não apresentam atividade catalítica na decomposição de 'H IND. 2¿¿O IND. 2¿. Os catalisadores preparados com 10.0 e 20.0% de metal apresentaram partículas metálicas com diâmetros médios na faixa de 20.0 a 60.0 nm e 40.0 a 130.0 nm respectivamente e apresentaram atividade catalítica na decomposição de 'H IND. 2¿¿O IND. 2¿. A Microscopia Eletrônica de Varredura mostrou que as partículas metálicas sobre a superfície do suporte apresentam-se na forma de placas e bastonetes. o método de Taguchi mostrou-se prático nas atividades de preparação, análise e interpretação dos resultados The silver (Ag/¿gama¿-'Al IND. 2¿¿O IND. 3¿ were prepared by incipient impregnation method usign the salt 'Ag¿¿N¿¿O IND. 3¿ how a precursory, changing some process variables that were: Ag¿s loading, 1.0, 10.0 and 20.0%; pH, 1.0, 5.0 and 10.0; alumina granulometry, 60-100 mesh and 100-200 mesh; drying temperature, 373, 398 and 413 K; drying time, 1.0, 2.0 and 3.0 hours; reduction temperature 473, 573 and 673 K; reduction time, 2.0, 4.0 and 6.0 hours; and hydrogen flow, 20.0, 40.0 and 60.0 centímetros cúbicos/min. These variables were combined inside a multivaried structure of experimental design, using a orthogonal array 'L IND. 18¿ of Taguchi¿s Method operating at two and three levels. The catalysts characterization was done using the Scanning Electron Microscopy (SEM), X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS), X-ray Diffraction, Atomic Emission Spectroscopy, Chemisorption. Mercury Intrusion Methods, Helium Pycnometry and Oxygen Hydrogen peroxide's decomposition tests were made using volumetric apparatus. The studied response variables were: true density, specific surface area, pore size-distribution, pore volume, metallic area, metallic particles' average diameter, metal dispersion, tumover frequency, crystalline grains' average size; initial velocity and active sites number ... Note: The complete abstract is available with the full electronic digital thesis or dissertations Doutorado Desenvolvimento de Processos Químicos Doutor em Engenharia Química |
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