Síntese e caracterização de nanopartículas de magnetita com e sem recobrimento de ouro para aplicações em hipertermia magnética

Autor: Léon Félix, Lizbet
Jazyk: portugalština
Rok vydání: 2017
Předmět:
Zdroj: Repositório Institucional da UnBUniversidade de BrasíliaUNB.
Druh dokumentu: Doctoral Thesis
Popis: Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Física, Programa de Pós-Graduação em Física, 2017.
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Neste trabalho, é apresentado o estudo sobre a síntese e caracterização estrutural, morfológica e magnética, assim como testes de absorção de calor de nanopartículas (NPs) de magnetita (Fe3O4) com e sem recobrimento deouro. Inicialmente, foram sintetizadas NPs de Fe3O4 por trêsmétodos químicos: decomposição térmica, coprecipitação e hidrólise oxidativa. Os resultados de difração de raios-X (DRX) indicam a formação de NPs de Fe3O4 com diâmetros cristalinos médios de 6,2 nm, 10,1 nm e 18,5 nm, respectivamente. Estes resultados foram confirmados através da análise de imagens de microscopia eletrônica de transmissão (MET). O estudo detalhado das propriedades magnéticas indica que as NPs sintetizadas por coprecipitação e decomposição térmica mostraram comportamento superparamagnético governado por interações interpartículas, que são mais fortes para as nanopartículas sintetizadas por coprecipitação. As NPs sintetizadas por hidrólise oxidativa, mostraram comportamento ferromagnético na temperatura de 300 K. Nestas NPs observou-se a ocorrência de transição de Verwey em ~ 96 K. Experimentos de absorção de potência específica (AEP) realizados nas NPs, sintetizadas por decomposição térmica (6,2 nm de diâmetro), resultaram em AEP máximo de69,5 Wg-1em temperatura de aquecimento de até 45°C. Foi realizada a síntese de NPs com estrutura núcleo/casca de ouro/magnetita (Au/Fe3O4) pelo método de decomposição térmica. Os resultados obtidos de MET revelaram a presença de um núcleo de Au de tamanho médio, 〈d〉= (6,9±1.0) nm rodeado por uma casca de Fe3O4 com espessura média de ≈3.5 nm. A formação da estrutura Au/Fe3O4 foi confirmada por imagens de microscopia eletrônica de varredura por transmissão de campo escuro anular de alto ângulo. As propriedades magnéticas revelaram que a casca de Fe3O4 crescida sobre a superfície do núcleo de Au apresenta comportamento superparamagnético com uma temperatura de bloqueio de ~ 59 K. Verificou-se a presença de regiões magneticamente desordenadas localizadas na parte interna e externa da superfície da casca de Fe3O4, cuja temperatura de congelamento é de T~40 K, acima da qual o campo “Exchange bias” entre esta camada desordenada e a parte ordenada da casca de Fe3O4desaparece. Foram sintetizadas NPs de Fe3O4 recobertas compolietilanoimina (PEI) usando o método de hidrólise oxidativa. Estas NPs foram recobertas com NPs de Au (Fe3O4-PEI@Au). A caracterização por MET revelou a formação de NPs de Au de 〈d〉 = (3,9 ± 0,2) nmsobre a superfície das NPsde Fe3O4cujo tamanho médio é de 〈d〉= (49,2 ± 3,5) nm. Este resultado foi confirmado por imagens de microscopia de campo escuro e por DRX. Foi constatado que a presença do Au na superfície não exerce influência nas propriedades magnética das NPsde Fe3O4-PEI@Au, e estas possuem comportamento ferromagnético a 300 K. Experimentos in vitro na linhacelularBV2 revelou baixa toxidade destas NPs em concentrações de até 100 μg/mL. A captação celular revelou que as NPs se aderem à membrana celular, enquanto uma fração significativa agrega-se intracelularmente. Testes in vitro realizados para obter a eficiência doAEP das NPs em água e cultivo celularsob a ação de um campo alternado foram bem-sucedidos. Além disso, viu-se que as NPs de Fe3O4-PEI@Aumostraram pico de ressonância plasmônica em ~ 530 nm.
In this work, the study on the synthesis and structural, morphological and magneticcharacterization, as well as heat absorption tests of nanoparticles (NPs) of magnetite (Fe3O4) with and without gold coating are presented. Initially, Fe3O4 NPs were synthesized by three chemical methods: thermal decomposition, co-precipitation and oxidative hydrolysis. The results of X-ray diffraction (XRD) indicate the formation of Fe3O4 NPs with average crystalline diameters of 6.2, 10.1 and 18.5 nm, respectively. These results were confirmed by transmission electron microscopy (TEM) image analysis. The detailed study of the magnetic properties indicates that the NPs synthesized by coprecipitation and thermal decomposition show a superparamagnetic behavior governed by interparticle interactions, which are stronger for the nanoparticles synthesized by coprecipitation. The NPs synthesized by oxidative hydrolysis, showed a ferromagnetic behavior at 300 K. In these NPs, the occurrence of Verwey transition in ~ 96 K was observed. Specific power absorption (SPA) experiment performed in NPs synthesized by thermal decomposition (6,2 nm in diameter) provided a maximum SPA of 69.5 Wg -1 and a heating temperature of up to 45 ° C. The synthesis of NPs with core/shell structure of gold/magnetite (Au/Fe3O4) by the thermal decomposition method was performed. The results obtained from TEM revealed the presence of Au nucleus with a medium-sized = (6.9±1.0) nm surrounded by a Fe3O4 shell with a mean thickness of ≈ 3.5 nm. The formation of the Au/Fe3O4 structure was confirmed by scanning electron microscopy images by high angle annular dark field transmission. The magnetic properties revealed that the Fe3O4 shell grown on the surface of the Au core exhibited a superparamagnetic behavior with a blocking temperature of ~ 59 K. The occurrence of magnetically disordered regions located on the inside and outside of the surface of the shell of Fe3O4, whose freezing temperature is T ~ 40 K, above which the "Exchange bias" field between this disordered layer and the ordered part of the Fe3O4 shell disappears. Fe3O4 NPs coated with polyethylanimine (PEI) were synthesized using the oxidative hydrolysis method. These NPs were coated with Au NPs (PEI-Fe3O4@Au). The characterization by TEM revealed the formation of Au NPs of = (3.9±0.2) nm on the surface of the Fe3O4 NPs whose mean size is = (49.2±3.5) nm. This result was confirmed by dark field imagingand XRD. It was determined that the presence of Au on the surface does not influence the magnetic properties of the PEI-Fe3O4@Au NPs, which show a ferromagnetic behavior at 300K. In vitro experiments in the BV2 cell line revealed a low toxicity of these NPs at concentrations up to 100 μg/mL. Cellular uptake has revealed that NPs adhere to the cell membrane and a significant fraction is aggregated intracellularly. In vitro tests of the SPA efficiency of NPs in water and cell culture under the action of an alternating field were successful. In addition, these PEI-Fe3O4@Au NPs were determined to show a resonant plasmon peak at ~ 530 nm.
Databáze: Networked Digital Library of Theses & Dissertations
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