Estudo da Adição do Promotor Cu aos Catalisadores Pt/Al2O3 e Pt/Nb2O5 para a Oxidação Seletiva de CO

Autor: Thiago Simonato Mozer
Jazyk: portugalština
Rok vydání: 2005
Předmět:
Zdroj: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFFUniversidade Federal FluminenseUFF.
Druh dokumentu: masterThesis
Popis: Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior
As pilhas a combustível são uma alternativa para gerar energia sem poluir o meio ambiente. Elas produzem energia elétrica pela reação do hidrogênio com o oxigênio do ar. O produto da reação é a água. É uma forma de geração de energia bastante interessante por ser uma tecnologia limpa. O hidrogênio utilizado como combustível para as pilhas a combustível, proveniente da reforma a vapor de hidrocarbonetos, contém cerca de 1% de monóxido de carbono. O hidrogênio, usado como combustível para pilha a combustível de membrana polimérica eletrolítica (PEMFC), não pode conter mais de 10 ppm de monóxido de carbono. A presença de monóxido de carbono em concentrações acima de 10 ppm envenena o anodo de Pt da célula. Neste trabalho foram estudados catalisadores que podem ser usados para oxidar monóxido de carbono seletivamente na presença de hidrogênio. Os catalisadores estudados para a oxidação seletiva de CO foram: 1%Pt/Al2O3, 1%Pt-1%Cu/Al2O3, 1%Pt/Nb2O5, 1%Pt-1%Cu/Nb2O5, 1%Cu/Al2O3, 1%Cu/Nb2O5, Al2O3 e Nb2O5. Os catalisadores suportados em Nb2O5 apresentaram melhor seletividade em relação aos catalisadores suportados em Al2O3 devido ao efeito de interação metal-suporte (SMSI) dos catalisadores suportados em Nb2O5 que diminuiu a adsorção dissociativa do H2. A adição do Cu promoveu a reação de oxidação do CO, aumentando a seletividade para a formação do CO2 devido à interação da Pt com o Cu. Os catalisadores à base de Pt testados apresentaram 100% de conversão de CO a CO2 em torno de 100C. Melhores resultados foram obtidos quando os catalisadores foram reduzidos a 300C, a seletividade dos catalisadores foi menor quando reduzidos a 500C. A seletividade foi de 47% para o catalisador Pt/Al2O3, 58% para o catalisador PtCu/Al2O3 e de 54% para o catalisador Pt/Nb2O5. O catalisador PtCu/Nb2O5 reduzido a 300C apresentou a melhor seletividade entre os catalisadores testados, em torno de 64%, tanto pela interação bimetálica da platina com o cobre quanto pela interação da fase ativa com o suporte. Os óxidos Al2O3 e Nb2O5 apresentaram 100% de conversão de CO embora a temperatura de ignição tenha sido maior em relação aos catalisadores à base de Pt, a Al2O3 apresentou 25% de seletividade enquanto que a Nb2O5 apresentou 49% de seletividade. O catalisador Cu/Al2O3 não apresentou atividade para a oxidação seletiva de CO. Já o catalisador Cu/Nb2O5, quando ativado a 300C, apresentou 100% de conversão de CO em torno de 230C com 40% de seletividade.
The fuel cells are an alternative to generate energy without polluting the environment. They produce electric energy through the reaction of hydrogen with the oxygen from air. The product of the reaction is water. It is an interesting form of generation energy because its a clean technology. The hydrogen used as combustible for the fuel cells is proceeding from the steam reform hydrocarbons, this hydrogen contains about 1% of carbon monoxide. The hydrogen, used as combustible for the polymer electrolytic membrane fuel cell (PEMFC), can not contain more than 10 ppm of carbon monoxide. The presence of carbon monoxide in concentrations above 10 ppm poisons the anode of Pt of the cell. In this work it was studied catalyst that can be used to oxidize carbon monoxide selectively in the presence of hydrogen. The catalysts studied for the selective oxidation of CO had been: 1%Pt/Al2O3, 1%Pt-1%Cu/Al2O3, 1%Pt/Nb2O5, 1%Pt-1%Cu/Nb2O5, 1%Cu/Al2O3, 1%Cu/Nb2O5, Al2O3 and Nb2O5. The catalysts supported on Nb2O5 had better selectivity in relation to the catalysts supported in Al2O3 due to the strong metal-support interaction effect (SMSI) that occurs in the catalysts supported in Nb2O5. The addition of the Cu promoted the reaction, increasing the selectivity for the oxidation of the CO due to the interaction of the Pt with the Cu. The Pt based catalysts had 100% of CO conversion to CO2 around 100C. Better results had been gotten when the catalysts were reduced at 300C, the selectivity of the catalysts was lesser when reduced at 500C. The selectivity was 47% for the Pt/Al2O3 catalyst, 58% for the PtCu/Al2O3 catalyst and 54% for the Pt/Nb2O5 catalyst. The PtCu/Nb2O5 catalyst reduced at 300C presented the best selectivity among the tested catalysts, around 64%, as much for the bimetallic interaction of platinum with copper how much for the interaction of the active phase with the support. The oxides Al2O3 and Nb2O5 had presented 100% of CO conversion even though the ignition temperature had been lesser in relation to the Pt based catalysts, the Al2O3 presented 25% of selectivity while that the Nb2O5 presented 49% of selectivity. The Cu/Al2O3 catalyst did not present activity for the selective oxidation of CO already the Cu/Nb2O5 catalyst, when activated 300C, it presented 100% of CO conversion around 230C with 40% of selectivity.
Databáze: Networked Digital Library of Theses & Dissertations
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