Charge-Density Waves and Collective Dynamics in the Transition-Metal Dichalcogenides: An Electron Energy-Loss Study

Autor: König, Andreas
Jazyk: angličtina
Rok vydání: 2013
Předmět:
Druh dokumentu: Text<br />Doctoral Thesis
Popis: In this thesis, we present a detailed investigation of the electronic properties of particular transition-metal dichalcogenides. Applying electron-energy loss spectroscopy, the connection between the negative plasmon dispersion of tantalum diselenide and the occurrence of a charge-density wave state (CDW) in this compound as well as related materials is observed. Our studies include doping experiments with alkali metal addition altering the charge density of the compounds. This is known to suppress the CDW. We show that it further changes the plasmon dispersion from negative to positive slope. To estimate the doping rate of the investigated tantalum diselenide samples, a density functional theory approach is introduced, giving reliable results for a quantitative analysis of our findings. We refer to a theoretical model to describe the connection of the charge ordering and the plasmon dynamics. Investigations of the non-CDW compound niobium disulfide give further insights into the proposed interaction. Experimental results are further evaluated by a Kramers-Kronig-analysis. A structural analysis, by means of elastic electron scattering, shows the CDW to be suppressed upon doping, giving space for an emerging superstructure related to the introduced K atoms.
In der vorliegenden Arbeit wird eine detaillierte Untersuchung der elektronischen Eigenschaften von ausgewählten Übergangsmetall-Dichalcogeniden präsentiert. Unter Anwendung von Elektronenenergieverlust-Spektroskopie wird die Verbindung der negativen Plasmomendispersion in Tantaldiselenid zum Auftreten eines Ladungsdichtewelle-Zustands (CDW) in diesem und in verwandten Materialien untersucht. Die Untersuchungen schließen Dotierungsexperimente mit dem Zusatz von Alkalimetallen ein, die die Ladungsdichte der Proben beeinflussen. Einerseits unterdrückt dies die CDW. Es wird außerdem gezeigt, dass sich der Anstieg der Plasmonendispersion von negativ zu positiv ändert. Ein Dichtefunktional-Theorie-Zugang zur Abschätzung der Dotierungsraten der untersuchten Tantaldiselenid-Proben wird genutzt, um verlässliche Ergebnisse für die quantitative Analyse unserer Messungen zu erhalten. Ein theoretisches Modell wird einbezogen, welches die Verbindung der Ladungsordung zur kollektiven Anregung der Ladungsdichte beschreibt, Untersuchungen der nicht-CDW Substanz Niobdisulfid geben weitere Einblicke in die Verbindung der beiden Phänomene. Die experimentellen Resultate werden weiterhin mit einer Kramers-Kronig-Analyse ausgewertet. Strukturelle Untersuchungen mit elastischer Elektronenstreuung zeigen, wie die CDW unterdrückt wird und einer auftauchenden Überstruktur, verursacht von den interkalierten K-Atomen, Raum gibt.
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