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Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale des composés antiferromagnétiques géométriquement frustrés à deux dimensions. Dans ces systèmes, la structure magnétique formée de triangles interdit de satisfaire simultanément toutes les interactions antiferromagnétiques et peut générer des états fondamentaux originaux. Nous présentons l'étude par RMN et µSR du composé triangulaire à côtés partagés NaCrO2, un système Heisenberg modèle de spin 3/2. Nous mettons ainsi en évidence un régime de fluctuations très étendu en dessous d'un maximum de chaleur spécifique, signature d'excitations originales spécifiques à cette classe de systèmes. Nous présentons ensuite l'étude de l'Herbertsmithite ZnCu3(OH)6Cl2, première réalisation expérimentale d'une structure kagomé parfaite de spin 1/2. Nous montrons par µSR que dans la famille plus large des Paratacamites ZnxCu4-x(OH)6Cl2, lorsque x passe de 0 à 1, le système évolue à basse température d'un état ordonné à longue distance vers un état fluctuant, type liquide de spin, pour x>0.66. Les mesures de RMN de l'oxygène 17 dans l'Herbertsmithite nous ont permis d'isoler la contribution intrinsèque de celle des défauts issus des substitutions Cu/Zn. L'évolution de la susceptibilité, ainsi que les mesures de relaxation démontrent l'absence de gap dans le spectre des excitations magnétiques. Nos mesures suggèrent que ces excitations ont un poids constant sur toute la zone de Brillouin, comme prédit théoriquement. L'évolution de la raie des défauts est en accord qualitatif avec l'image théorique de la localisation de singulets non magnétiques autour de l'impureté. |