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Die Entwicklung eines Emissionsmoduls für primäres marines Aerosol (PMA; bestehend aus Meersalz und organischem Material) war Hauptgegenstand der vorliegenden Arbeit. Dieses wurde in das Chemie-Transportmodell „COSMO-MUSCAT“ eingebaut und löste dort das vorherige einfach gehaltene Modul (nur Meersalz) ab, welches entsprechend früherer Studien zu hohe Meersalzkonzentrationen berechnete. Das neue Emissionsmodul wurde umfangreich getestet und gegen die Messdaten von verschiedenen Stationen in Europa, einem Bernerimpaktor auf São Vicente (Kap Verden) und einem Aerosolmassenspektrometer sowie einem Digitelfilter während der Fahrt ANT-XXVII/4 des Forschungsschiffes Polarstern validiert. Bei den Untersuchungen kristallisierte sich die Emissionsparametrisierung von Long et al. (2011) als die am Besten geeignete für COSMO-MUSCAT heraus. Weiterhin wurde der Einfluss der Wassertemperatur an der Meeresoberfläche auf die PMA-Emission untersucht. Dabei konnte gezeigt werden, dass dieser Effekt insbesondere für größere Aerosolpartikel (2,5 µm < Dp) relevant ist. Die Nichtbeachtung der Temperaturkorrektur würde in diesem Größenbereich zu einer Überschätzung der Emissionsflüsse und folgend der Konzentration von PMA über kalten Gewässern führen. Beim erstmaligen Vergleich verschiedener Funktionen zur Beachtung des Temperatureffektes erzielte die Funktion von Sofiev et al. (2011) die besten Ergebnisse. Als weitere Neuerung wurde das mit dem PMA emittierte organische Material in das Emissionsmodul eingebaut. Auch hierfür erfolgten Vergleichsstudien verschiedener Parametrisierungen und Ansätze. Allerdings standen nur unzureichende Messungen zur Verfügung, da sie keine Aufteilung in primäres (mit PMA emittiert) und sekundäres (in Gasphase gebildet) organisches Material lieferten. Daher war eine Aussage zur Güte der Funktionen kaum möglich. Die Simulationen zeigten jedoch die Bedeutung der verschiedenen Ansätze zur Berechnung der Emissionsflüsse von organischem Material. So kann bspw. der Einfluss der Emissionsfunktion den Einfluss der Parametrisierung zur Aufteilung in Meersalz und organisches Material deutlich übersteigen. Letztlich bleibt die Frage der richtigen Eingangsdaten für die Emission von primärem organischen Material offen. Es zeigte sich, dass die Abhängigkeit der Anreicherung von organischem Material im PMA von der Chlorophyll a-Konzentration im Oberflächenwasser nicht zwingend gegeben sein muss. Daher ist es notwendig sie in der Berechnung der Emissionsflüsse durch weitere/andere Parameter zu ergänzen/ersetzen. Dies ist Gegenstand eines neuen Forschungsprojektes, bei dem das neue Emissionsmodul angewendet und weiterentwickelt wird. |
