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This thesis work focuses on the development of an original methodology for the study of lithium-ion batteries, based on the ultrasonic acoustic interrogation technique which consists in studying the propagation of acoustic wave trains through the materials. The physical variations of the electrode materials (density, Young's modulus, porosity...) and of the internal interfaces with the state of charge of the batteries have consequences on the amplitude and the frequency signature of the transported waves. The development of this type of non-destructive, non-intrusive and economical technique would allow a better monitoring of the batteries in operation. An important part of this work focuses on the implementation of the method and on the study of parameters that can have an influence on the acoustic variables, such as the characteristics of the emitted probe signal (duration, amplitude, frequency) or the temperature. The experimental results allow us to compare the acoustic responses of three very different types of lithium-ion batteries (NMC-Graphite, LMO-LTO and LiC) and therefore to study the influence of the families of positive electrodes (metal oxides, carbon high specific density) and negative electrodes (metal oxides, graphite) on the results obtained by this method. To achieve this, the cells are studied by acoustic interrogation during classic electrochemical characterizations such as galvanostatic cycling, cyclic voltammetry or impedance spectroscopy. Our results show the major influence of temperature on the acoustic properties and allow us to compare the behaviors of different lithium ion insertion materials, highlighting the acoustic responses of graphite in particular.; Ce travail de thèse s’intéresse au développement d’une méthodologie originale pour l’étude de batteries lithium – ion, basée la technique d’interrogation acoustique ultrasonore qui consiste à étudier la propagation de trains d’ondes acoustiques à travers les matériaux. Les variations physiques des matériaux d’électrodes (densité, module d’Young, porosité…) et des interfaces internes avec l’état de charge des batteries ont des conséquences sur l’amplitude et la signature fréquentielle des ondes transportées. Le développement de ce type de techniques non destructives, non intrusives et économiques permettrait un meilleur suivi des batteries en fonctionnement. Une partie importante de ce travail se focalise sur la mise en place de la méthode et sur l’étude de paramètres qui peuvent avoir une influence sur les variables acoustiques, tels que les caractéristiques du signal sonde émis (durée, amplitude, fréquence) ou la température. Les résultats expérimentaux permettent de comparer les réponses acoustiques de trois types de batteries lithium – ion très différents (NMC-Graphite, LMO-LTO et LiC) et donc d’étudier l’influence des grandes familles d’électrodes positives (oxydes métallique, carbone à haute densité spécifique) et négatives (oxydes métalliques, graphite) sur les résultats obtenus par cette méthode. Pour cela, les cellules sont étudiées par interrogation acoustique durant des caractérisations électrochimiques classiques comme le cyclage galvanostatique, la voltampérométrie cyclique ou la spectroscopie d’impédance. Nos résultats montrent l’influence majeure de la température sur les propriétés acoustiques et permettent de comparer les comportements de différents matériaux d’insertion des ions lithium, mettant notamment en avant celui du graphite. |
