Synthesis and characterization of melamine, formaldehyde and thiourea resin for mercury remediation in environmental samples

Autor: Freire, Emerson dos Santos
Přispěvatelé: Anunciação, Daniela Santos, Santos, Josué Carinhanha Caldas, Barbosa, Cintya D’Angeles do Espírito Santo, Silva, Julio Cosme Santos da, Godoi, Madson de
Jazyk: portugalština
Rok vydání: 2019
Předmět:
Zdroj: Repositório Institucional da Universidade Federal de Alagoas (UFAL)
Universidade Federal de Alagoas (UFAL)
instacron:UFAL
Popis: The contamination of aquatic environments by trace elements, such as Hg, has revealed the importance of developing studies that involve the determination and removal of these elements in aquatic environments, highlighting, in this context, the use of resins that act as promising chelating agents for the removal of metals in water, due to the multiadsorbent function of these materials. The objective of this work was to synthesize a resin based on Melamina-Tiourea-Formaldehyde (MTF), characterize and apply in aqueous samples of the Mundaú lagoon, Alagoas - Brazil. The resin was synthesized by a polymerization reaction in a molar ratio of 1:5:1, melamine, formaldehyde and thiourea, respectively. By way of comparison, Melamine-Urea-Formaldehyde (MUF) was also synthesized under the same conditions as MTF. The characterization of the resin was performed by X-ray diffraction (XRD), adsorption-desorption analysis of nitrogen by the BET method, thermogravimetric analysis (TGA) and scanning electron microscopy (SEM). The application was initially performed with standard of inorganic Hg(II). Resin mass (5 to 50 mg), standard concentration (5 to 8000 μg L-1) adsorption time, pH (5.0, 7.0 and 9.0) and study of adsorption kinetics were evaluated. After optimization, the adsorption profiles of different mercury species by MTF resin (Hg(II); CH3Hg+; C2H5Hg+; PhHg+) were evaluated, initially in standards and then in water samples collected in Mundaú Lagoon, by comparing the concentrations before and after adsorption, which were determined using atomic fluorescence spectrometry with cold vapor (CV AFS). From the DRX analysis, it can be inferred that MTF and MUF resins have characteristics of amorphous material. The BET data revealed information about the pore volume of the MTF resin, the diameter and the surface area with measurements of 0.027 cm3 g-1, 33 Å and 47.7 m2 g-1, respectively. Through TGA characterization, it was observed that MTF and MUF resins have a thermal stability between 75 and 80 °C and their combustion processes are composed of three stages. MTF does not have a hygroscopic profile. The images obtained by SEM showed an irregular structure with microspheres for MTF and a more compact structure, with a rough surface for MUF. Preliminary adsorption tests performed with standard solutions of Hg(II) were promising and thus, the optimization of adsorption conditions were performed with inorganic Hg(II) standards.Applying the results in the pseudo-primary and second order and Weber-Morris kinetics equations, a better linearity of the results was observed when applied to the pseudo-second order equation for adsorption of Hg(II) by MTF. The adsorption of inorganic Hg(II) by MTF was immediate in all pH conditions, reaching 92 % when using mass of 30 mg of resin. With a view to environmental application, the pH condition selected was pH 7.0. The maximum adsorption capacity was not reached for the concentration range used (5 to 8000 μg L-1of Hg(II)), being increasing. The adsorption capacities for each species of mercury used were: 87 % of Hg(II); 85 % of CH3Hg+; 93 % of C2H5Hg+ and 96 % of PhHg+ at pH 7.0. The results demonstrated a promising application of synthesised resin for the removal of Hg(II) species in aquatic environments contaminated with this element. CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior A contaminação de corpos d’água por elementos traço, a exemplo do Hg, tem revelado a importância do desenvolvimento de estudos que envolvam a determinação e remoção desses elementos nos ambientes aquáticos, destacando, neste contexto, o emprego de resinas que atuem como agentes quelantes promissores para a remoção de metais em águas, devido à função multiadsorvente destes materiais. O objetivo deste trabalho foi sintetizar uma resina à base de Melamina-Tioureia-Formaldeído (MTF), caracterizar e aplicar em amostras aquosas da lagoa Mundaú, Alagoas – Brasil. A resina foi sintetizada por meio de uma reação de polimerização numa razão molar de 1:5:1, melamina, formaldeído e tioureia, respectivamente. A título comparativo, também foi sintetizada a resina Melamina-Ureia-Formaldeído (MUF) nas mesmas condições da MTF. A caracterização da resina foi realizada por difração de raios- X (DRX), análise de adsorção-dessorção de nitrogênio pelo método de BET, análise termogravimétrica (TGA), microscopia eletrônica de varredura (MEV) e análise de adsorçãodessorção de nitrogênio pelo método de BET, essa última apenas para a resina MTF. A aplicação foi realizada inicialmente com padrão de Hg(II) inorgânico. Foram avaliados massa de resina (5 a 50 mg), concentração de padrão (5 a 8000 μg L-1) tempo de adsorção, pH (5,0; 7,0 e 9,0) e estudo da cinética de adsorção. Após a otimização, foram avaliados os perfis de adsorção de diferentes espécies de mercúrio pela resina MTF (Hg(II); CH3Hg+; C2H5Hg+; PhHg+), inicialmente em padrões e, em seguida, em amostras de água coletadas na lagoa Mundaú, mediante comparação das concentrações antes e após a adsorção as quais foram determinadas, empregando espectrometria de fluorescência atômica com vapor frio (CV AFS). A partir da análise de DRX, pode-se inferir que as resinas MTF e MUF possuem característica de material amorfo. Os dados de BET revelaram informações acerca do volume do poro da resina MTF, do diâmetro e da área superficial com medidas de 0,027 cm3 g-1, 33 Å e 47,7 m2 g-1, respectivamente. Através da caracterização por TGA, observou-se que as resinas MTF e MUF têm uma estabilidade térmica entre 75 e 80 °C e seus processos de combustão são compostos por três estágios. A MTF não possui perfil higroscópico. As imagens obtidas por MEV evidenciaram estrutura irregular com microesferas para MTF e uma estrutura mais compacta, com superfície rugosa para a MUF. Os ensaios preliminares de adsorção realizados com soluções padrão de Hg(II) foram promissores e, dessa forma, a otimização das condições de adsorção foram realizadas com padrões de Hg(II) inorgânico. Aplicando os resultados nas equações de cinética de pseudo-primeira e segunda ordem, e Weber-Morris, observou-se uma melhor linearidade dos resultados quando aplicados à equação de pseudo-segunda ordem para a adsorção de Hg(II) por MTF. A adsorção do Hg(II) inorgânico pela MTF foi imediata em todas as condições de pH, chegando a 92 % ao empregar a massa de 30 mg de resina. Com vistas à aplicação ambiental, a condição de pH selecionada foi pH 7,0. A capacidade máxima de adsorção não foi atingida para o intervalo de concentrações empregado (5 a 8000 μg L-1) de Hg(II), apresentando-se crescente. As capacidades de adosorção para cada espécie de mercúrio empregada foram: 87 % de Hg(II); 85 % de CH3Hg+; 93 % de C2H5Hg+ e 96 % de PhHg+ em pH 7,0. Os resultados demonstraram uma aplicação promissora da resina sintetizada para a remoção de espécies de mercúrio em corpos d’água contaminados com este elemento.
Databáze: OpenAIRE
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