Titanatos de ferro e óxido misto de cobre e titânio como transportadores sólidos de oxigênio para utilização em processos de combustão com recirculação química

Autor: Albuquerque, Dener da Silva
Přispěvatelé: Macedo, Heloísa Pimenta de, Medeiros, Rodolfo Luiz Bezerra de Araújo, Santiago, Rodrigo César, Costa, Tiago Roberto da, Melo, Dulce Maria de Araújo
Jazyk: portugalština
Rok vydání: 2019
Předmět:
Zdroj: Repositório Institucional da UFRN
Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)
instacron:UFRN
Popis: Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES A emissão antropogênica de CO2, proveniente da combustão de combustíveis fósseis, associada à demanda global crescente de energia, é um fator que contribui diretamente para o aquecimento global. Considerando que o aumento das emissões de CO2 causam graves consequências no meio ambiente, vários pesquisadores em todo o mundo têm desenvolvido tecnologias que minimizem essa problemática, facilitando o processo de Captura e Armazenamento de CO2 (CAC). Entre as tecnologias de CAC, tem ganhado destaque, nos últimos anos, os processos de combustão por recirculação química, do inglês Chemical Looping Combustion (CLC), o qual promove a combustão indireta do combustível por meio de transportadores de oxigênio (TO) produzindo uma combustão na qual os gases gerados não são diluídos em nitrogênio, assim obtendo um fluxo concentrado de CO2, facilitando sua captura, pois diminui a energia necessária para separá-lo. Desta forma, esta tese de doutorado tem como objetivo sintetizar, caracterizar e avaliar titanatos de ferro e óxido misto de cobre e titânio como transportadores de oxigênio para utilização em processos de combustão com recirculação química. Os TO`s foram sintetizados com base em cálculos estequiométricos pelo método dos precursores poliméricos e caracterizados por: Fluorescência de raio X (FRX), Difração de raio X (DRX), Espectroscopia Mössbauer (EM), Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV-FEG) com EDS, Redução à Temperatura Programada (RTP), Reatividade por Termogravimetria (TGA) , capacidade de transporte de Oxigênio (Roc) e o índice de velocidade dos ciclos de redução e oxidação. A composição química de cada titanato de ferro e óxido misto de cobre e titânio foi estimada por Fluorescência de raios X. Através da Difratometria de raio X e utilizando o método de refinamento Rietveld e Espectroscopia Mössbauer as principais fases reativas identificadas foram: Fe2TiO5 e Fe2O3 para os titanatos de ferro e a fase CuO para o óxido misto de cobre e titânio. Através da análise de Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV-FEG) com EDS foram analisadas as morfologias e a distribuição das fases ativas pela superfície de cada um dos materiais. Os titanatos de ferro e o óxido misto de cobre e titânio sintetizados apresentaram facilidades em reduzir com H2 nos testes de RTP. A reatividade das amostras foi avaliada via termogravimetria, utilizando metano (CH4) como gás redutor e oxigênio como gás oxidante, por ciclos de redução e oxidação, obtendo uma conversão > 90% para os titanatos de ferro e óxido misto de cobre e titânio, e índices de velocidades de 10%/mim e 40 %/mim respectivamente. Pelas características estruturais e pelos testes de reatividade desses materiais, conclui-se que tanto os titanatos de ferro como o óxido misto de cobre e titânio possuem os requisitos necessários para serem utilizados nos processos de combustão por recirculação química (CLC). The emission of CO2 from the combustion of fossil fuels associated with the growing global demand for energy is a factor that contributes directly to global warming. In the desire to reduce emissions, as well as the severe consequences of this gas, several researchers around the world have developed technologies that minimize these emissions and produce a cleaner CO2, facilitating the process of CO2 capture and storage (CAC). Among the technologies, the Chemical Looping Combustion (CLC) combustion by chemical recirculation process, which promotes the indirect combustion of the fuel through oxygen carriers(TO), producing a combustion where the gases are not diluted in nitrogen, obtaining a concentrated flow of CO2 facilitating their capture. Thus, this doctoral thesis aims to synthesize, characterize and test oxygen carriers based on titanates copper and iron for use in combustion processes with chemical looping. Oxygen transporters (TO) were synthesized from stoichiometric calculations by the polymer precursor method (Pechini). The techniques and methodologies used were: XRay Fluorescence (XFR), X-Ray Diffraction (XRD), Mössbauer Spectroscopy (EM), Scanning Electron Microscopy (EDS) with EDS, Programmed Temperature Reduction ), reactivity by thermogravimetry, oxygen transport capacity (Roc) and the index rate of the reduction and oxidation cycles. The chemical composition of each iron and copper titanate was obtained by XFR. Through XDR with Rietveld and EM refinement, the main reactive phases were identified as Fe2TiO5 and Fe2O3 for iron titanates and CuO for copper titanate. Through MVE-FEG with EDS analyzed the morphology of the (TO) and the distribution of the active phases by the surface of each one. During the TPR analysis, these active phases were submitted, respectively, to the atmosphere of H2 and later to synthetic air and presented good capacity of reduction and oxidation. Through the consumption of H2 used to reduce each phase, the experimental Roc of the oxygen transporters was calculated, Obtaining 14.3% for the best iron titanate and 11.1% for the copper titanate. The reactivity of the samples was evaluated by thermogravimetry with methane gas (CH4) for cycles of reduction and oxidation, obtaining a conversion> 90% for iron titanates and copper titanate with rates of 10%/min and 40%/min respectively. Due to the structural characteristics and reactivity tests of these materials, it is concluded that both copper titanate has the necessary requirements to be used in chemical looping (CLC) combustion processes. 2020-11-10
Databáze: OpenAIRE
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