Application of -Fe2O3/Nb2O5 mixed oxides obtained by the Pechini method in photo degradation reactions
| Autor: | Brasileiro, Islanny Larissa Ouriques |
|---|---|
| Přispěvatelé: | Santos, Elisama Vieira dos, Oliveira, João Bosco Lucena de, Madeira, Vivian Stumpf, Gomes, Yara Feliciano, Moriyama, André Luis Lopes, Souza, Carlson Pereira de |
| Jazyk: | portugalština |
| Rok vydání: | 2019 |
| Předmět: | |
| Zdroj: | Repositório Institucional da UFRN Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN) instacron:UFRN |
| Popis: | Desenvolver novos catalisadores com elevada eficiência para a degradação de compostos orgânicos em efluentes, mediados pela luz solar e que sejam estáveis tem sido um grande desafio. Nesse trabalho, óxidos mistos de -Fe2O3/Nb2O5 foram preparados a partir do método Pechini, com duas razões mássicas (em %) distintas de -Fe2O3 e de Nb2O5 (60/40 e 80/20, respectivamente) e temperaturas de calcinação entre 500 e 800 ºC. A influência desses parâmetros foi investigada sobre as propriedades estruturais, morfológicas, ópticas e fotocatalíticas dos materiais. Os catalisadores produzidos foram submetidos a ensaios de degradação do corante azul de metileno (AM) tanto por fotocatálise como por reação do tipo foto-Fenton. A amostra com melhor desempenho nesses testes iniciais, foi utilizada nos ensaios seguintes para a otimização das condições operacionais do processo através de um planejamento experimental 2 4 com triplicata no ponto central. O mecanismo da reação catalítica, a etapa limitante, a lei de velocidade da reação e a estabilidade do catalisador também foram avaliados. Nanopartículas cristalinas foram obtidas com diferenças significativas nas suas propriedades e na eficiência de degradação do corante AM sob radiação UV-Vis. As temperaturas de calcinação entre 500 e 800 ºC conduziram à formação de diferentes fases cristalinas, entre elas: -Fe2O3, Nb2O5, FeNbO4 e FeNb2O6; e à formação de materiais com comportamento multigap. A amostra composta por 60 % de -Fe2O3 e 40 % de Nb2O5 e calcinada a 500 ºC (0,6-Fe/Nb-1) apresentou a maior atividade catalítica, sendo, então, utilizada nos ensaios seguintes em reações do tipo foto-Fenton. De acordo com o planejamento experimental fatorial 2 4 realizado, as variáveis que apresentaram efeito significativo sobre a resposta foram: concentrações de AM, de catalisador e de H2O2. O mecanismo proposto seguiu uma cinética do tipo de LH com mecanismo de sítio duplo, sendo a maior porcentagem de remoção da cor obtida de 85 % após 4 h de experimento, sob as condições operacionais ótimas encontradas. Esse resultado mostrou-se superior aos dos óxidos puros sintetizados. O catalisador mostrou-se estável mesmo após 5 ciclos consecutivos de reação, diferentemente do Nb2O5, com potencial aplicação no tratamento de poluentes ambientais. New catalysts with high efficiency for the degradation of organic compounds at effluents, mediated by sunlight and that are stable, has been a great challenge. In this work, mixed oxides of -Fe2O3/Nb2O5 were prepared from a Pechini method, with two different mass ratios (-Fe2O3 and Nb2O5 (60/40 and 80/20, respectively) and calcination temperatures between 500 and 800 ° C. The influence of these parameters was investigated on the materials structural, morphological, optical and photocatalytic properties. These catalysts were submitted to methylene blue (MB) degradation tests by both photocatalysis and photo-Fenton reaction. The best performing sample in these initial tests was used in the following tests to optimize the process operating conditions through a 24 experimental design with triplicate at the central point. The catalytic reaction mechanism, the limiting step, the reaction rate law and the catalyst stability were also evaluated. Crystalline nanoparticles were obtained with significant differences in their properties and in the degradation efficiency of the methylene blue dye under UV-Vis radiation. Calcination temperatures between 500 and 800 °C led to the formation of different crystalline phases, including: -Fe2O3, Nb2O5, FeNbO4 and FeNb2O6; as well as the formation of materials with multigap behavior. The sample of 60 % -Fe2O3 and 40 % of Nb2O5 and calcined at 500 ºC (0,6-Fe/Nb-1) presented the highest catalytic activity and was then used in the following tests at photo-Fenton-like reactions. According to the factorial experimental design 24 performed, the variables that presented a significant effect on the response were: AM, catalyst and H2O2 concentrations. The proposed mechanism followed an LH type kinetics with double site mechanism, with the highest colour removal percentage obtained at 85 % after 4 h of experiment, under the optimum operating conditions found. This result this result was superior to pure synthesized oxides. The catalyst was stable even after 5 consecutive cycles of reaction, unlike Nb2O5, with potential application in the treatment of environmental pollutants. |
| Databáze: | OpenAIRE |
| Externí odkaz: |
|