Solu????es s??lidas Ca1-xCuxWO4 (0 ??? x ??? 0,05) obtidas por s??ntese sonoqu??mica: um estudo acerca das propriedades estruturais e fotoluminescentes

Autor: Nobre, Francisco Xavier, https://orcid.org/0000-0002-0883-3651
Přispěvatelé: Couceiro, Paulo Rog??rio da Costa, Ruiz, Yurimiler Leyet, Ruiz, Yurimiler Leyet Ruiz, Freitas, Fl??vio Augusto de Freitas, Souza, Luiz Kleber Carvalho de, Matos, Jos?? Milton Elias de, Manzato, Lizandro
Jazyk: portugalština
Rok vydání: 2021
Předmět:
Zdroj: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFAM
Universidade Federal do Amazonas (UFAM)
instacron:UFAM
Popis: Submitted by Francisco Nobre (francisco.nobre@ifam.edu.br) on 2021-05-14T16:45:18Z No. of bitstreams: 4 TESE_Final_Xavier.docx: 23121841 bytes, checksum: 9c4c46db2f8297849438513e2b44ce05 (MD5) FOLHA DE APROVA????O FRANCISCO XAVIER NOBRE (1).docx: 100124 bytes, checksum: 3810b6351220165caf495d397a2dddfa (MD5) Ata de Defesa Tese de Doutorado Francisco Xavier Nobre.pdf: 172815 bytes, checksum: 898a4583f95883142410db20154111cc (MD5) CartaEncaminhamento_TESE_FXN. (1).docx: 244401 bytes, checksum: ac7e8276dd7d1ba5254ea4449818b736 (MD5) Approved for entry into archive by PPGQ Qu??mica (ppgqsecretaria@gmail.com) on 2021-05-27T18:08:39Z (GMT) No. of bitstreams: 4 TESE_Final_Xavier.docx: 23121841 bytes, checksum: 9c4c46db2f8297849438513e2b44ce05 (MD5) FOLHA DE APROVA????O FRANCISCO XAVIER NOBRE (1).docx: 100124 bytes, checksum: 3810b6351220165caf495d397a2dddfa (MD5) Ata de Defesa Tese de Doutorado Francisco Xavier Nobre.pdf: 172815 bytes, checksum: 898a4583f95883142410db20154111cc (MD5) CartaEncaminhamento_TESE_FXN. (1).docx: 244401 bytes, checksum: ac7e8276dd7d1ba5254ea4449818b736 (MD5) Rejected by Divis??o de Documenta????o/BC Biblioteca Central (ddbc@ufam.edu.br), reason: Na Carta de Encaminhamento, onde consta "Erro! Auto-refer??ncia de marcador inv??lida", inserir nome do Orientador. A folha de aprova????o, a ata da sess??o de defese e o arquivo da tese devem estar salvos em PDF. Na ficha catalogr??fica, corrigir o titulo que se encontra em caixa alta: SOLU????ES S??LIDAS Ca1-xCuxWO4 (0 ??? x ??? 0,05) OBTIDAS POR S??NTESE SONOQU??MICA: UM ESTUDO ACERCA DAS PROPRIEDADES ESTRUTURAIS E FOTOLUMINESCENTES on 2021-05-27T22:38:00Z (GMT) Submitted by Francisco Nobre (francisco.nobre@ifam.edu.br) on 2021-06-14T14:32:48Z No. of bitstreams: 5 TESE_Final_Xavier.docx: 23121841 bytes, checksum: 9c4c46db2f8297849438513e2b44ce05 (MD5) FOLHA DE APROVA????O FRANCISCO XAVIER NOBRE (1).docx: 100124 bytes, checksum: 3810b6351220165caf495d397a2dddfa (MD5) Ata de Defesa Tese de Doutorado Francisco Xavier Nobre.pdf: 172815 bytes, checksum: 898a4583f95883142410db20154111cc (MD5) CartaEncaminhamento_TESE_FXN. (1).docx: 244401 bytes, checksum: ac7e8276dd7d1ba5254ea4449818b736 (MD5) license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) Approved for entry into archive by PPGQ Qu??mica (ppgqsecretaria@gmail.com) on 2021-06-22T21:13:15Z (GMT) No. of bitstreams: 5 TESE_Final_Xavier.docx: 23121841 bytes, checksum: 9c4c46db2f8297849438513e2b44ce05 (MD5) FOLHA DE APROVA????O FRANCISCO XAVIER NOBRE (1).docx: 100124 bytes, checksum: 3810b6351220165caf495d397a2dddfa (MD5) Ata de Defesa Tese de Doutorado Francisco Xavier Nobre.pdf: 172815 bytes, checksum: 898a4583f95883142410db20154111cc (MD5) CartaEncaminhamento_TESE_FXN. (1).docx: 244401 bytes, checksum: ac7e8276dd7d1ba5254ea4449818b736 (MD5) license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) Rejected by Divis??o de Documenta????o/BC Biblioteca Central (ddbc@ufam.edu.br), reason: Na Carta de Encaminhamento, corrigir a mensagem de Erro! Autorefer??ncia de indicador n??o v??lida., inserindo o nome do Orientador. Na entrada de t??tulo, da ficha catalogr??fica, corrigir a reda????o: Solu????es s??lidas Ca1-xCuxWO4 (0 ??? x ??? 0,05) obtidas por s??ntese sonoqu??mica...(o texto n??o deve constar em caixa alta, apenas a primeira da letra da palavra que inicia, dos nomes pr??prios e siglas). A pista (palavras-chave) precisam ser corrigidas: 2. S??ntese sonoqu??mica. 3. Tungstatos de c??lcio. 4. Solu????es s??lidas.(letra mai??scula). Os arquivos da Tese e da Carta de Encaminhamento devem estar salvos em formarto PDF. on 2021-06-22T21:43:50Z (GMT) Submitted by Francisco Nobre (francisco.nobre@ifam.edu.br) on 2021-08-05T17:26:40Z No. of bitstreams: 5 license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) Tese_FXN.pdf: 4275771 bytes, checksum: bbd07e236174f3e32852948d2b07fa39 (MD5) Ata de Defesa Tese de Doutorado Francisco Xavier Nobre.pdf: 172815 bytes, checksum: 898a4583f95883142410db20154111cc (MD5) Folha de aprova????o_FXN.pdf: 80578 bytes, checksum: d33319c6787198426c592daf9adbedd7 (MD5) CartaEncaminhamento_TESE_FXN. (1).pdf: 118192 bytes, checksum: 276cb17900613ea316e1d4130b4e5fc6 (MD5) Approved for entry into archive by PPGQ Qu??mica (ppgqsecretaria@gmail.com) on 2021-08-16T18:30:23Z (GMT) No. of bitstreams: 5 license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) Tese_FXN.pdf: 4275771 bytes, checksum: bbd07e236174f3e32852948d2b07fa39 (MD5) Ata de Defesa Tese de Doutorado Francisco Xavier Nobre.pdf: 172815 bytes, checksum: 898a4583f95883142410db20154111cc (MD5) Folha de aprova????o_FXN.pdf: 80578 bytes, checksum: d33319c6787198426c592daf9adbedd7 (MD5) CartaEncaminhamento_TESE_FXN. (1).pdf: 118192 bytes, checksum: 276cb17900613ea316e1d4130b4e5fc6 (MD5) Rejected by Divis??o de Documenta????o/BC Biblioteca Central (ddbc@ufam.edu.br), reason: Na pista (palavras-chave), da ficha catalogr??fica: 2. S??ntese sonoqu??mica. 3. Tungstatos de c??lcio. 4. Solu????es s??lidas (a primeira letra, de cada palavra, deve estar em caixa alta, o mesmo ocorre no caso de siglas). on 2021-08-16T19:56:15Z (GMT) Submitted by Francisco Nobre (francisco.nobre@ifam.edu.br) on 2021-08-31T12:57:48Z No. of bitstreams: 5 license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) Ata de Defesa Tese de Doutorado Francisco Xavier Nobre.pdf: 172815 bytes, checksum: 898a4583f95883142410db20154111cc (MD5) Folha de aprova????o_FXN.pdf: 80578 bytes, checksum: d33319c6787198426c592daf9adbedd7 (MD5) CartaEncaminhamento_TESE_FXN. (1).pdf: 118192 bytes, checksum: 276cb17900613ea316e1d4130b4e5fc6 (MD5) tese_FXN.pdf: 4277986 bytes, checksum: 8098b25a227261b6034bf35620779303 (MD5) Approved for entry into archive by PPGQ Qu??mica (ppgqsecretaria@gmail.com) on 2021-09-02T18:39:23Z (GMT) No. of bitstreams: 5 license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) Ata de Defesa Tese de Doutorado Francisco Xavier Nobre.pdf: 172815 bytes, checksum: 898a4583f95883142410db20154111cc (MD5) Folha de aprova????o_FXN.pdf: 80578 bytes, checksum: d33319c6787198426c592daf9adbedd7 (MD5) CartaEncaminhamento_TESE_FXN. (1).pdf: 118192 bytes, checksum: 276cb17900613ea316e1d4130b4e5fc6 (MD5) tese_FXN.pdf: 4277986 bytes, checksum: 8098b25a227261b6034bf35620779303 (MD5) Approved for entry into archive by Divis??o de Documenta????o/BC Biblioteca Central (ddbc@ufam.edu.br) on 2021-09-03T00:01:37Z (GMT) No. of bitstreams: 5 license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) Ata de Defesa Tese de Doutorado Francisco Xavier Nobre.pdf: 172815 bytes, checksum: 898a4583f95883142410db20154111cc (MD5) Folha de aprova????o_FXN.pdf: 80578 bytes, checksum: d33319c6787198426c592daf9adbedd7 (MD5) CartaEncaminhamento_TESE_FXN. (1).pdf: 118192 bytes, checksum: 276cb17900613ea316e1d4130b4e5fc6 (MD5) tese_FXN.pdf: 4277986 bytes, checksum: 8098b25a227261b6034bf35620779303 (MD5) Made available in DSpace on 2021-09-03T00:01:37Z (GMT). No. of bitstreams: 5 license_rdf: 0 bytes, checksum: d41d8cd98f00b204e9800998ecf8427e (MD5) Ata de Defesa Tese de Doutorado Francisco Xavier Nobre.pdf: 172815 bytes, checksum: 898a4583f95883142410db20154111cc (MD5) Folha de aprova????o_FXN.pdf: 80578 bytes, checksum: d33319c6787198426c592daf9adbedd7 (MD5) CartaEncaminhamento_TESE_FXN. (1).pdf: 118192 bytes, checksum: 276cb17900613ea316e1d4130b4e5fc6 (MD5) tese_FXN.pdf: 4277986 bytes, checksum: 8098b25a227261b6034bf35620779303 (MD5) Previous issue date: 2021-03-15 CAPES - Coordena????o de Aperfei??oamento de Pessoal de N??vel Superior Technological advances, mainly in the field of energy storage, electronics and biomedical, have driven several studies aimed the synthesis, characterization, and application of semiconductors. In this context, was investigate a simple, fast, and low-cost route to obtain solid solutions composed by copper ions (Cu2+) doped calcium tungstates (Ca1-xCuxWO4). As also, their properties of interest for electronic and biomedical applications. Therefore, pure calcium tungstates were initially synthesized, using the sonochemistry method in aqueous medium at room temperature for 1, 10, 20 and 30 min. Then, the time of 30 min was adopted for the synthesis of solid solutions (Ca1-xCuxWO4), 0.005 ??? x ??? 0.05 mol Cu2+. These materials were structurally characterized by X-ray diffraction (XRD) and Rietveld refinement, Raman vibrational and near-infrared spectroscopy (NIR-FTIR), UV-Vis by diffuse reflectance spectroscopy (DRS), scanning electron microscopy (SEM) and photoluminescence spectroscopy (PL). The tetragonal structure (scheelite) characteristic of calcium tungstate was confirmed for all pure materials and solid solutions by XRD and Rietveld refinement. The addition of Cu2+ ions has been changed the intensity and width of the main diffraction peaks. However, XRD peaks associated with secondary phase or copper tungstate were not identified. The vibrational active modes by Raman and near infrared spectroscopy (NIR-FTIR), corroborated to the results presented in the structural analysis (XRD and Rietveld method), considering that all modes identified were characteristic of calcium tungstate with space group and point group of I41/a and C_4h^6, respectively. The FE-SEM images for calcium tungstate and solid solutions revealed the obtaining of materials on a nanometric scale, with occurrence of microspheres composed of several nanoparticles. The optical band gap (Egap) for pure calcium tungstate for UV-Vis by diffuse reflectance spectroscopy was 4.0 eV, however, the increase of Cu2+ ions in the tetragonal structure led to the decrease of optical band gap, where the Egap = 3.46 eV was reached for the solid solution with x = 0.05 mol Cu2+. Through the PL spectroscopy, the characteristic emission of CaWO4 was verified in the wavelengths associated to blue, green, and red region. However, the formation of solid solutions implied in the shift of the PL emission, enhancing the emission in the blue and green region, with the addition of Cu2+ ions. This fact is due to the d-d electronic transitions between O2p ??? Cu3d ??? W5d orbitals, therefore, suppressing the electronic transitions with photons in the red region. From the chromaticity diagram, is confirmed that there was a significant change in the correlated color temperature (CCT), from 5765 K (x = 0) to 11332 K, when x = 0.05 mol of Cu2 +. Therefore, based on these results, it can be confirmed that these synthesized materials, being unpublished, can be considered promising for technological applications, including biomedical, as well as, development of light emitting diodes in blue or green region, that is, cool colors. O avan??o tecnol??gico, principalmente no campo de armazenamento de energia, ind??stria eletr??nica e biom??dica, tem impulsionado diversos estudos voltados a s??ntese, caracteriza????o e aplica????o de semicondutores. Neste contexto, buscou-se, neste estudo, investigar uma rota simples, r??pida e de baixo para obten????o de solu????es s??lidas compostas por tungstatos de c??lcio (CaWO4) substitu??dos com ??ons cobre (Cu2+), visando propriedades de interesse para aplica????es eletr??nicas e biom??dicas. Portanto, sintetizou-se inicialmente tungstatos de c??lcio (CaWO4) puros, empregando a s??ntese sonoqu??mica em meio aquoso a temperatura ambiente nos tempos de 1, 10, 20 e 30 min. Em seguida, adotou-se o tempo de 30 min para a s??ntese das solu????es s??lidas (Ca1-xCuxWO4), 0,005 ??? x ??? 0,05 mol Cu2+. Os materiais foram caracterizados estruturalmente por difra????o de raios X (DRX) e refinamento Rietveld, espectroscopia vibracional Raman e no infravermelho pr??ximo (IVFT-NIR), espectroscopia UV-Vis por reflect??ncia difusa, microscopia eletr??nica de varredura (MEV) e espectroscopia de fololuminesc??ncia (EFL). A obten????o da fase tetragonal (scheelite) para todos os materiais puros e solu????es s??lidas foi confirmada por DRX e refinamento Rietveld. O acr??scimo de ??ons Cu2+ resultou na modifica????o significativa da intensidade e largura dos picos de difra????o. Contudo, n??o houve a forma????o de fases secund??rias ou picos associados ao tungstato de cobre ou qualquer outro polimorfo. As caracteriza????es vibracionais por espectroscopia Raman e no infravermelho pr??ximo (IVFT-NIR), corroboraram as informa????es apresentadas na caracteriza????o por DRX, tendo em vista que todos os modos vibracionais verificados foram pertinentes ao tungstato de c??lcio de grupo espacial I41/a e grupo pontual C_4h^6. As micrografias obtidas para o tungstato de c??lcio e solu????es s??lidas revelaram a obten????o de materiais em escala nanom??trica, onde houve a ocorr??ncia de forma????o de microesferas compostas por in??meras nanopart??culas. O estudo ??ptico por espectroscopia UV-vis confirmou que o CaWO4 puro possui E_gap = 4,0 eV. Por outro lado, houve o decr??scimo deste valor com o acr??scimo de ??ons Cu2+, alcan??ado Egap = 3,46 eV para a solu????o s??lida com x = 0,05 mol. Por espectroscopia de fotoluminesc??ncia, identificou-se a emiss??o caracter??stica do CaWO4 nos comprimentos de onda na regi??o do azul, verde e vermelho. No entanto, a forma????o das solu????es s??lidas implicou no deslocamento dos m??ximos de emiss??o, potencializando a emiss??o na regi??o do azul e verde, com o acr??scimo de ??ons Cu2+. Fato decorrente ??s transi????es eletr??nicas do tipo d-d entre os orbitais O2p ??? Cu3d ??? W5d, tornando-se ausente as transi????es eletr??nicas com f??tons na regi??o da cor vermelha. De posse dos resultados obtidos pelo diagrama de cromaticidade revelou que houve uma mudan??a expressiva na temperatura de cor correlacionada, partindo de 5765 K (x = 0), para 11332 K, quando x = 0,05 mol de Cu2+. Portanto, estes materiais obtidos, al??m de in??ditos, podem ser considerados promissores para aplica????es tecnol??gicas, incluindo biom??dicas, como tamb??m, no desenvolvimento de dispositivos emissores de luz azul ou verde, ou seja, cores frias.
Databáze: OpenAIRE
Externí odkaz: