Вплив термічного відпалу та умов синтезу на властивості парамагнітних центрів у кремнеземах, інфільтрованих розчином сахарози

Přispěvatelé: Савченко, Дарія Вікторівна
Jazyk: ukrajinština
Rok vydání: 2020
Předmět:
Popis: Актуальність теми: Світловипромінювальні матеріали, що мають широкосмугову видиму фотолюмінесценцію, привертають велику увагу з точки зору застосування у сучасній оптоелектроніці та системах штучного освітлення. Але більшість сучасних матеріалів, що випромінюють денне світло, містять домішки важких металів, включаючи перехідні та рідкоземельні метали, що призводить до небажаного впливу на оточуюче середовище. В якості альтернативи перспективним є застосування нанокомпозитів SiO2:C, що є екологічно-чистими, мають фотолюмінесценцію у ближньому ультрафіолетовому та видимому діапазоні, а спектральні властивості випромінювального ними світла можуть бути керовані шляхом змін умов синтезу. Вуглецеві наночастинки є домінуючими випромінювальними центрами у нанокомпозитах SiO2:C, тому вивчення їх фізичних властивостей залежно від умов синтезу є актуальною задачею для подальшого застосування цих матеріалів у сучасних оптичних та оптоелектричних приладах. Об’єкт дослідження: нанокомпозити SiO2:C, виготовлені шляхом інфільтрації розчину сахарози різної концентрації (800, 400, 200, 8, 0.8 і 0.08 ммоль/л) із подальшим термічним відпалом за температур 300°С та 400°С в атмосфері азоту. Предмет дослідження: модифікація електронних та магнітних властивостей нанокомпозити SiO2:C в залежності від концентрації сахарози та термообробки. Мета роботи: з’ясування впливу концентрації сахарози та термообробки на властивості парамагнітних центрів у нанокомпозитах SiO2:C. Аналіз отриманих даних та надання рекомендації щодо подальшого дослідження та застосування досліджених нанокомпозитів SiO2:C. Методи дослідження: електронний парамагнітний резонанс. Відомості про обсяг звіту, кількість ілюстрацій, таблиць, додатків і літературних найменувань за переліком використаних: 85 сторінок звіту, 36 ілюстрацій, 55 літературних найменувань. Мета індивідуального завдання, використані методи та отримані результати: Методом електронного парамагнітного резонансу (ЕПР) дослідити модифікацію електронних та магнітних властивостей нанокомпозитів SiO2:C, в залежності від концентрації сахарози (800, 400, 200, 8, 0.8 і 0.08 ммоль/л) та термообробки. За допомогою моделювання спектрів ЕПР отримати та проаналізувати температурну залежність параметрів спектрів ЕПР (інтегральної інтенсивності, резонансного положення лінії, ширини лінії та параметра асиметрії лінії). Встановлено особливості електронних та магнітних властивостей нанокомпозитів SiO2:C в залежності від концентрації сахарози та термообробки. Зокрема встановлено, що збільшення концентрації сахарози та термічного відпалу призводить до збільшення спінової концентрації парамагнітних центрів у нанокомпозитах SiO2:C. Встановлено, що концентрація електронів провідності та обмінна взаємодія між електронами провідності та локалізованими електронами зменшується із збільшенням температури термічного відпалу. Виявлено слабку антиферомагнітну взаємодію між магнітними моментами локалізованих спінів. Встановлено, що в якості електронів провідності у нанокомпозитах SiO2:C виступають вуглецеві радикали у sp3-гібридизованому стані, пов’язані з киснем, причому кількість кисню навколо цих радикалів зменшується зі збільшенням температури відпалу зразків. Виявлено, що роль локалізованих електронів у нанокомпозитах SiO2:C відіграють вуглецеві точки. Припущено, що за високих температур взаємодія між нелокалізованими та локалізованими центрами зменшується, що призводить до звуження лінії ЕПР. Результати, отримані в даній роботі, показують, що у нанокомпозитах SiO2:C, отриманих шляхом інфільтрації розчину сахарози, утворюються вуглецеві точки та вуглецевомісткі радикали, пов’язані з киснем, які мають відповідати за фотолюмінесценцію у цих зразках. Нанокомпозити SiO2:C, інфільтровані розчином сахарози із низькою концентрацією, що мають інтенсивну фотолюмінесценцію, можуть бути застосовані для виготовлення флюорофорів та світлодіодів, в той час як нанокомпозити SiO2:C, інфільтровані розчином сахарози із високою концентрацією, які мають високу електричну провідність, можуть застосовуватись при виготовленні оптоелектронних приладів, зокрема фотоелементів. Actuality: Light-emitting materials with broad visible photoluminescence attract attention with regard to their application in modern optoelectronics and artificial light systems. However, most of the daylight-emitting materials contain impurities of the heavy metals, including transition and rare earth metals, leading to undesirable influence on the environment. As an alternative, the perspective SiO2:C nanocomposites can be proposed due to their environmental friendless, and they also exhibit photoluminescence in the near-infrared and visible range, and the spectral properties of their emitting light can be controlled by varying the synthesis conditions. Carbon nanoparticles are the main emitting centers in the SiO2:C nanocomposites, therefore the study of their physical properties depending on synthesis conditions is an actual task in view of the future application of those materials in the modern optical and optoelectronic devices. The object of research: SiO2:C nanocomposites prepared by infiltration of sucrose solution of different concentration (800, 400, 200, 8, 0.8, and 0.08 mmol/l) with further thermal annealing at 300°С and 400°С in a nitrogen atmosphere. The research subject: modification of electronic and magnetic properties of SiO2:C nanocomposites depending on the sucrose concentration and thermal treatment. Purpose of work: clarification of the effect of the sucrose concentration and thermal treatment on the properties of paramagnetic centers in SiO2:C nanocomposites. Analysis of the obtained data and providing the recommendation concerning the future study and application of the investigated SiO2:C nanocomposites. Research methods: electron paramagnetic resonance The work contains: references – 55, pages –86, figures –35, tables – 2. The purpose of the individual task, the methods used and the results obtained: to study the modification of electronic and magnetic properties of SiO2:C nanocomposites depending on the sucrose concentration (800, 400, 200, 8, 0.8, and 0.08 mmol/l) and thermal treatment by electron paramagnetic resonance technique. To obtain and analyze the temperature dependence of EPR spectra parameters (integral intensity, resonance field position, linewidth, and line asymmetry parameter) using EPR spectra simulation. The specific electronic and magnetic properties of SiO2:C nanocomposites, depending on the sucrose concentration and thermal treatment, have been established. In particular, it was found that the increase of sucrose concentration and thermal annealing temperature leads to the increase of spin concentration of paramagnetic centers in SiO2:C nanocomposites. It was identified that the concentration of conduction electrons and the exchange interaction between conduction electrons and localized electrons decreases as the thermal annealing temperature increases. The weak antiferromagnetic interaction between magnetic moments of the localized spins was found. It was established that the carbon-related radicals in an sp3-hybridized state bound to oxygen atoms act as conduction electrons in SiO2:C nanocomposites and the oxygen amount reduces as the thermal annealing temperature rises. It was identified that the carbon dots play the role of localized electrons in SiO2:C nanocomposites. It was suggested that at high temperatures the interaction between non-localized and localized centers decreases that results in the EPR line narrowing. The results obtained in the current work show that in SiO2:C nanocomposites, obtained by infiltration of sucrose solution, the carbon dots and carbon-related radicals bound to oxygen are formed that should be responsible for the photoluminescence in those samples. The SiO2:C nanocomposites infiltrated with sucrose solution of low concentration and possess intense photoluminescence can be utilized for the fluorophores and light-emitting diodes fabrication, whereas the SiO2:C nanocomposites infiltrated with sucrose solution of high concentration having high electrical conductivity can be used by production of the optoelectronic devices, in particular solar cells.
Databáze: OpenAIRE
Externí odkaz: