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Many industrial processes rely on the superposition of unvulcanized rubber pieces to shape their product. Sufficient adherence between the overlapping layers is necessary to prevent any debonding, slippage and the outbreak of defects.An adaptation of the well documented Probe-Tack test is proposed to characterize the adhesion, and self-adhesion, properties of the materials for long contact times under a weak contact pressure. Whereas the inter-diffusion mechanism of polymer chains at interfaces is well known and has been the topic of many research projects, all these studies have focused non-polar, linear polymers. The self-adhesion properties of a polar elastomer, nitrile rubber, are studied and are shown to be very weak compared to those of a classical non-polar SBR elastomer. Our work focusses on the mechanisms responsible for adhesion between polar elastomers with high polydispersity and molar mass. We show that the studied poly(acrylonitrile-co-butadiene) is actually a block copolymer composed of polybutadiene blocks, and blocks of alternating butadiene-acrylonitrile sequences. This composition leads to the formation of a lamellar structure with time, and the strong intermolecular polar interactions create a physical network preventing the polymer chains to diffuse. Such organization is responsible for the weak self-adhesion properties of nitrile rubber, and two strategies are proposed to enhance them. It is shown that the use of polar tackifier is effective, even at low concentration, if sufficient contact time is achieved. The use of solvent to weld both surfaces, called “solvent welding”, is investigated and shown to be essential to reach high adhesion levels.; De nombreux procédés de mise en œuvre des élastomères impliquent la superposition de pièces de caoutchoucs non-vulcanisés. Une adhérence suffisante entre les différentes couches est nécessaire afin d’empêcher le décollement spontané et l’apparition de défauts.Pour caractériser les propriétés autohésives (d’un matériau sur lui-même), à faible pression et longs temps de contact, nous avons adapté la méthode du Probe-Tack. Si le mécanisme d’interdiffusion des chaines polymères à l’interface lors d’une mise en contact au-dessus de Tg est connu et a fait l’objet de différentes études, toutes ces études ont porté sur des polymères non polaires linéaires. Les propriétés autohésives d’un matériau polaire, le caoutchouc nitrile, sont étudiées et se révèlent être très faible en comparaison à celle d’élastomères non polaires type SBR. Nous montrons que le caoutchouc nitrile est en réalité un copolymère à blocks composé d’enchainements d’unités butadiène (blocks de polybutadiène), ainsi que de parties où les monomères butadiène et acrylonitrile sont alternés. Cette composition conduit à la formation de structures lamellaires auto-organisées, et les fortes interactions polaires intermoléculaires créent un réseau physique limitant la diffusion des macromolécules. Cette organisation est responsable des faibles propriétés autohésives du caoutchouc nitrile même pour de longs temps de contact. Deux stratégies sont proposées pour les améliorer. L’ajout de résine tackifiante polaire se révèle très efficace même à faible concentration si le temps de contact est suffisamment long. L’avivage de la surface par différents solvants est étudiée, et paraît fondamentale afin atteindre de très hauts niveau d’adhésion. |
