| Popis: |
Stigende befolkningstal og den industrielle udvikling har gennem det sidste århundrede medført store ændringer af landskabet på globalt niveau. Byudvikling og stigende landbrugsproduktion har forårsaget både hydromorfologiske ændringer og kemiske påvirkninger fra, diffuse forureningskilder (f.eks. geogenisk og landbrugsaktiviteter) og punktkilder (f.eks. spildevandsudledning og forurenede grunde). Ferskvandsmiljøerne såsom vandløb er særligt udsatte, da disse er tæt forbundet til de hydrologiske oplande via deres afdræning. Forringelsen af det naturlige landskab, skabt af de forskelligartede arealanvendelser, kan medføre kritiske ændringer og sætte vandløbets økosystem under pres. Påvirkningen fra de forskellige foreningskilder medfører en blanding af diverse kemiske stoffer, som kan føre til en forringelse af den kemiske kvalitet i de forskellige dele af vandløbets elementer (åvandet, vandet i den hyporheiske zone og åbundssedimentet). Påvirkningen af de specifikke å-elementer afhænger yderligere af transportvejen for de kemiske stoffer, stoffernes fysisk-kemiske egenskaber, samt de hydrologiske og biogeokemiske forhold i og omkring vandløbet. Den resulterende påvirkning af de forskellige elementer varierer derfor både i tid og rum. På trods den stigende forståelse af denne kompleksitet er der stadig et væsentligt behov for at udvikle en helhedsorienteret tilgang til risikovurdering af de potentielle påvirkninger af vandløb. For at forbedre forståelsen af sammenhængen mellem den kemiske kvalitet af vandløbets tre elementer og kvaliteten af vandløbets økosystem, blev der foretaget omfattende undersøgelser ved Grindsted Å, som blev anvendt som værkstedsområde i dette PhD projekt. Oplandet til det grundvandsfødte vandløb rummer både by og landbrugsarealer, samt to stærkt forurenede grunde. For at vurdere de væsentligste potentielle påvirkninger blev både organiske og uorganiske kemiske stoffer evalueret i de tre vandløbselementer. For at bedømme betydningen og størrelsesordenen af de forskellige påvirkningskilder blev en kombination af tre kendte metoder anvendt: forureningsflux, toksisk potentiale og tærskelværdier. For at kunne bedømme potentielle økologiske påvirkninger af ændringer i den kemiske kvalitet af de tre vandløbselementer blev både makro- og meioinvertebrat samfund evalueret, da de repræsenterer forskellige biologiske miljøer i vandløbet. Mulige sammenhæng mellem den kemiske kvalitet af de tre elementer og den økologiske kvalitet blev undersøgt ved hjælp af multivariat statistik. Evalueringen af den kemiske kvalitet i de tre vandløbs-elementer viste, at både åvandet og den hyporheiske zone var stærkt påvirket af både diffuse geogeniske og antropogene kilder til metaller (aluminium, barium, kobber, bly, nikkel, zink). Frigivelsen af metallerne (kobber, nikkel, zink) blev yderligere forstærket af en forsuring af den kalkfattige undergrund. Den kombinerede evaluering af forureningsfluxen fra de kendte punktkilder (forurenede grunde, spildevandstilledninger) i oplandet og de estimerede forureningsfluxe viste sig at være effektivt til at vise kildernes indbyrdes betydning for vandløbet. Der blev også afdækket ”nye” forureningskilder på baggrund af forureningskoncentrationen i åvandet og vandføringen. Det viste sig yderligere, at forurenede grunde med stærkt forurenede grundvandsfaner er en betydelig kilde til en kontinuert påvirkning af vandløbskvalitet (>½ ton per år af organiske miljøfremmede stoffer udsiver til Grindsted Å). Ved at afdække kemiske mønstre ned igennem vandløbet var det muligt at forbinde kemisk kvalitet med signifikante ændringer i de økologiske samfund. Studiet viste yderligere, at indsivningen af den stærkt forurenede grundvandsfane gav en signifikant nedgang i den økologiske kvalitet. Denne påvirkning skyldes ikke alene tilstedeværelsen af de organiske miljøfremmede stoffer, men også de stærkt reducerede forhold og de sekundære effekter (f.eks. høje koncentrationer af opløst jern, mangan og arsen) i den hyporheiske zone. Forekomsten af disse sekundære effekter er et resultat af nedbrydningen af de miljøfremmede organiske stoffer i forureningsfanen. Den økologiske forringelse var især bemærkelsesværdig for de organismer, som levede i selve åbunden. Især meioinvertebrate samfundet viste stor følsomhed. Denne følsomhed kunne på baggrund af deres uniforme tilstedeværelse på tværs af ferskvandsøkoregioner være et lovende redskab til at standardisere karakteriseringen af den økologiske kvalitet i vandløb. Anvendelsen af en helhedsorienteret evaluering af den kemiske og økologiske kvalitet viste vigtigheden af at medtage både organiske og uorganiske kemiske stoffer i de forskellige vandløbselementer. Det åbnede mulighed for at bestemme/lokalisere hovedkilderne og risikoaktørerne i oplandet påvirket af både byområder og landbrug. Denne metodiske tilgang, som er udviklet, kan derfor være meget nyttig i forvaltningen af områder med ”blandet” arealanvendelse, samt planlægning af fremtidige indgreb og oprensninger af forureningskilder. The increasing human population and development pressure during the last century has motivated land use changes of importance on a global scale. Urban expansion and increasing agricultural production have thus created a wide range of pressures, which in particular affect the freshwater bodies such as streams, as they are highly connected to their catchment through their draining system. The pressures include hydromorphological alterations, as well as diffuse chemical sources (e.g. geogenic, agricultural activities) and point sources (e.g. wastewater outlets, contaminated sites). The degradation of these mixed land use stream systems causes critical changes and thus jeopardizes the health of the stream ecosystems. The various chemical sources result in a highly diverse group of chemical stressors leading to a decrease in the chemical quality of the different stream compartments (i.e. stream water, hyporheic zone and bed sediment). These compartment(s) will be impacted differently by the various chemicals present in the system, depending on e.g. the stressor’s pathway to the stream, their physico-chemical properties, and controlling hydrological and biogeochemical processes. The resulting impairment of the different stream compartments thus comprises both temporal and spatial variation. Despite the growing understanding of the complexity, approaches for a holistic risk assessment of the potential impacts in the three stream compartments of a mixed land use stream system are still missing. To investigate and improve the understanding of the presence of multiple chemical stressors and any related ecological impacts in such a system, Grindsted stream was chosen as the study site for this PhD project. The groundwater-fed stream is situated in a mixed land use catchment hosting both urban and agricultural activities, including contaminated sites. To determine potential impacts, the chemical quality of both organic (i.e. pharmaceuticals, gasoline constituents, chlorinated solvents, and pesticides) and inorganic (i.e. metals, general water chemistry and macroions) compounds was assessed in all three stream compartments. To evaluate the magnitude of the sources, a combination of three established approaches was employed: contaminant mass discharge, toxic potential and threshold values. To subsequently account for potential ecological impacts, benthic invertebrate communities (both macro- and meiofauna) were characterized to enable a full coverage of the quality of all three stream compartments. Possible links between the chemical quality of the individual compartments and the ecological stream quality were then explored by using multivariate statistical analyses. The evaluation of the chemical quality in the three stream compartments revealed a substantial influence on both stream water and hyporheic zone from the diffuse metal sources (aluminum, barium, copper, lead, nickel, zinc) of both geogenic and anthropogenic origin in the catchment. The release of metals (particularly copper, nickel, zinc) was additionally enhanced by acidification of the noncalcareous aquifer. Moreover, the approach combining an evaluation of the contaminant mass discharge of the known anthropogenic point sources in the catchment together with the in-stream contaminant mass discharge showed to be an effective tool to both display their mutual importance and to reveal “new” sources. It further demonstrated the importance of contaminated sites as a potential noteworthy source to continuously impact the chemical stream quality (> ½ tonne per year of organic xenobiotics). An assessment of the chemical patterns (similarities) along the investigated stream corridor made it possible to link the chemical quality to a detected ecoresponse in the invertebrate communities. This study thus demonstrated significant ecological impact resulting from the additional chemical stress of the inflow of a contaminated groundwater plume. The mechanism for this impact indicated that this was not caused solely by the presence of organic xenobiotics, but also by the strongly reduced redox conditions (e.g. high concentrations of dissolved iron and manganese) and secondary effects (e.g. high concentrations of dissolved arsenic), as a result of the organic degradation (e.g. benzene, toluene, ethylbenzene, and xylene) in the plume. The ecological impact was detected predominantly in the organisms living in the upper bed sediment. The sensitivity was especially pronounced in the meioinvertebrate community, which could be a promising tool to standardize the characterization of the ecological quality of streams considering their ubiquitous distribution throughout all ecoregions. The methodology developed here, applying a holistic evaluation of both the chemical and ecological stream quality, thus demonstrates the importance for future risk assessments to include multiple compounds (i.e. organic and inorganic chemical stressors) and stream compartments to locate key sources and risk drivers. The approaches and findings in this thesis could truly be helpful for management and future remediation of mixed land use stream systems. |
