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thesis deals with the investigation of the dynamics of optically excited (hot) electrons in thin and ultra-thin layers. The main interests concern about the time behaviour of the dissipation of energy and momentum of the excited electrons. The relevant relaxation times occur in the femtosecond time region. The two-photon photoemission is known to be an adequate tool in order to analyse such dynamical processes in real-time. This work expands the knowledge in the fields of electron relaxation in ultra-thin silver layers on different substrates, as well as in adsorbate states in a bandgap of a semiconductor. It contributes facts to the comprehension of spin transport through an interface between a metal and a semiconductor. The primary goal was to prove the predicted theory by reducing the observed crystal in at least one direction. One expects a change of the electron relaxation behaviour while altering the crystal’s shape from a 3d bulk to a 2d (ultra-thin) layer. This is due to the fact that below a determined layer thickness, the electron gas transfers to a two-dimensional one. This behaviour could be proven in this work. In an about 3nm thin silver layer on graphite, the hot electrons show a jump to longer relaxation time all over the whole accessible energy range. It is the first time that the temporal evolution of the relaxation of excited electrons could be observed during the transition from a 3d to a 2d system. In order to reduce or even eliminate the influence coming from the substrate, the system of silver on the semiconductor GaAs, which has a bandgap of 1.5eV at the Gamma-point, was investigated. The observations of the relaxation behaviour of hot electron in different ultra-thin silver layers on this semiconductor could show, that at metal-insulator-junctions, plasmons in the silver and in the interface, as well as cascading electrons from higher lying energies, have a huge influence to the dissipation of momentum and energy. This comes mainly from the band bending of the semiconductor, and from the electrons, which are excited in GaAs. The limitation of the silver layer on GaAs in one direction led to the expected generation of quantum well states (QWS) in the bandgap. Those adsorbate states have quantised energy- and momentum values, which are directly connected to the layer thickness and the standing electron wave therein. With the experiments of this work, published values could not only be completed and proved, but it could also be determined the time evolution of such a QWS. It came out that this QWS might only be filled by electrons, which are moving from the lower edge of the conduction band of the semiconductor to the silver and suffer cascading steps there. By means of the system silver on GaAs, and of the known fact that an excitation of electrons in GaAs with circularly polarised light of the energy 1.5eV does produce spin polarised electrons in the conduction band, it became possible to bring a contribution to the hot topic of spin injection. The main target of spin injection is the transfer of spin polarised electrons out of a ferromagnet into a semiconductor, in order to develop spin dependent switches and memories. It could be demonstrated here that spin polarised electrons from GaAs can move through the interface into silver, could be photoemitted from there and their spin was still being detectable. As a third investigation system, ultra-thin silver layers were deposited on the insulator MgO, which has a bandgap of 7.8eV. Also in this system, one could recognize a change in the relaxation time while reducing the dimension of the silver layer from thick to ultra-thin. Additionally, it came out an extreme large relaxation time at a layer thickness of 0.6 – 1.2nm. This time is an order of magnitude longer than at thick films, and this is a consequence of two factors: first, the reduction of the phase space due to the confined electron gas in the z-direction, and second, the slowlier thermalisation of the electron gas due to less accessible scattering partners. Im Mittelpunkt der vorliegenden Dissertation steht die Untersuchung der Dynamik von optisch angeregten (heißen) Elektronen in dünnen bis ultra-dünnen Schichten. Dabei interessiert vor allem das zeitliche Verhalten der Energie- und Impulsdissipation der angeregten Elektronen. Die relevanten Zeiten spielen sich dabei auf der Femtosekunden – Zeitskala ab. Die zeitaufgelöste zwei - Photonen Photoemissionsspektroskopie ist bekannt dafür, ein geeignetes Werkzeug zu sein, um solche dynamischen Prozesse in Echtzeit zu analysieren. Diese Arbeit erweitert das Wissen auf den Gebieten der Elektronen-Relaxation in ultra-dünnen Silberschichten auf verschiedenen Substraten, in Adsorbatzuständen und in der Bandlücke eines Halbleiters. Sie trägt bei zum Verständnis über den Spintransports durch eine Grenzfläche zwischen einem Metall und einem Halbleiter. Durch Einschränkung des untersuchten Kristalls in mindestens einer Richtung wurde in dieser Arbeit begonnen, die bereits publizierten theoretischen Vorhersagen zu bestätigen. Man erwartet dabei eine Änderung im Relaxationsverhalten der Elektronen beim Übergang von einem 3d Festkörper zu einer 2d (ultra-dünnen) Schicht, da man theoretisch unterhalb einer bestimmten Schichtdicke ein zwei-dimensionales Gas vorfindet. Genau dieses Verhalten konnte in der vorliegenden Arbeit bestätigt werden. Die heißen Elektronen in einer ca. 3nm dünnen Silberschicht auf Graphit zeigten über den ganzen verfügbaren Messenergiebereich eine zeitliche Änderung zu längeren Relaxationszeiten hin. Dies ist das erste Mal, dass die zeitliche Entwicklung der Relaxation optisch angeregter Elektronen beim Übergang von einem 3d zu einem 2d-System beobachtet werden konnte. Um den Einfluss des Substrates möglichst zu verhindern, wurde Silber auf dem Halbleiter GaAs untersucht, welcher eine direkte Bandlücke von 1.5eV am Gamma-Punkt aufweist. Bei der Untersuchung des Relaxationsverhaltens heißer Elektronen in verschiedenen ultra-dünnen Silberschichten auf diesem Halbleiter zeigte sich, dass bei dieser Schottky-Barriere Plasmonen im Silber und an der Grenzfläche, sowie kaskadierende Elektronen aus höheren Energien einen wesentlichen Einfluss auf die Energiedissipation haben. Dies ist hauptsächlich eine Folge der Bandverbiegung des Halbleiters und der im GaAs angeregten Elektronen. Die Begrenzung der Silberschicht auf dem GaAs in einer Richtung hatte als Konsequenz die erwartete Bildung von Quantum Well Zuständen (QWS) in der Bandlücke. Diese Adsorbatzustände haben quantisierte Energie- und Impulswerte, welche direkt mit der Schichtdicke und der sich darin befindlichen stehenden Elektronenwellen gekoppelt sind. Bei den Untersuchung konnten dabei nicht nur bestehende Messwerte ergänzt und bestätigt, sondern darüber hinaus auch die zeitliche Evolution eines QWS bestimmt werden. Es zeigte sich, dass dieser QWS hauptsächlich über Elektronen gefüllt werden kann, die von der Leitungsbandunterkante des Halbleiters in das Silber hineindiffundieren und dort über energetische Kaskadenzerfälle relaxieren. Mit dem System des Silbers auf GaAs und der bekannten Tatsache, dass eine Elektronenanregung in GaAs mit zirkularpolarisiertem Licht der Energie 1.5eV spinpolarisierte Elektronen im Leitungsband erzeugt, war die Möglichkeit gegeben, einen Beitrag zum aktuellen Thema der Spininjektion zu erbringen. Das Ziel der Spininjektion ist der Transfer von spinpolarisierten Elektronen aus einem Ferromagneten in einen Halbleiter hinein, um damit spinabhängige Schalter und Speicher zu entwickeln. Mit den Messungen konnte demonstriert werden, wie spinpolarisierte Elektronen vom GaAs aus über die Grenzfläche zum Silber ihren Spin beibehalten. Als drittes Untersuchungssystem wurden ultra-dünne Silberschichten auf dem Isolator MgO betrachtet, der eine Bandlücke von 7.8eV aufweist. Auch in diesem System konnte ein Änderung in den Relaxationszeiten beim Übergang von einer dicken zu einer ultra-dünnen Schicht beobachtet werden. Des Weiteren zeigte sich eine extrem lange Relaxationszeit bei einer Schichtdicke von 0.6 – 1.2nm. Diese um einen Faktor zehn längere Zeit als bei dicken Schichten ist eine Folge zweier Faktoren: erstens der Reduktion des Phasenraums wegen der eingeschränkten Bewegungsfreiheit der Elektronen in z-Richtung, und zweitens als Folge der langsameren Thermalisierung des Elektronengas, da wenig Streupartner zur Verfügung stehen. |
