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Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie (IMPMC), Muséum national d'Histoire naturelle (MNHN)-Institut de recherche pour le développement [IRD] : UR206-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Sorbonne Université, Guillaume Radtke, Gwenaëlle Rousse |
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The study of frustrated spin-1/2 ladder systems is a fundamental task in condensed matter physics, as they fulfill all the requirements favouring the emergence of new and exotic phenomena. However, despite decades of theoretical work devoted to the study of these spin ladders, real material realizations of such systems still remain limited. In this thesis, we investigate the magnetic properties of a new compound Li2Cu2O(SO4)2. This system appears as a very rare realization of a S=1/2 frustrated two-leg spin ladder in its high-temperature tetragonal structure, where geometrical frustration arises from competing interactions along the legs. Moreover, temperature dependent neutron and X-ray diffraction reveal the presence of a structural phase transition occurring at around 125 K. Combining the experimental and theoretical approaches, we demonstrate that this weak and progressive distortion, while maintaining the global geometry of a ladder, induces the formation of a staggered dimer structure through a large magnetoelastic coupling, removing most of the magnetic frustration. Furthermore, we present the first detailed investigation of the low-temperature magnetic excitations of Li2Cu2O(SO4)2 combining magnetic susceptibility, infrared spectroscopy and inelastic neutron scattering measurements. Experimental observations are qualitatively explained by exact diagonalization and higher-order perturbation calculations carried out on the basis of the dimerized geometry derived from first principle calculations.; L’étude des systèmes d’échelles de spin-1/2 frustrés est une tâche fondamentale dans la physique de la matière condensée, car ils répondent aux exigences favorisant l’émergence de phénomènes nouveaux et exotiques. Cependant, malgré des décennies de travaux théoriques consacrés à l’étude de ces systèmes, leurs réalisations restent encore limitées. Dans cette thèse, nous étudions les propriétés magnétiques d’un nouveau composé Li2Cu2O(SO4)2. Ce système apparaît comme une très rare réalisation d’échelle de spin-1/2 frustrée à deux jambes dans sa phase tétragonale à haute température, où la frustration géométrique provient des interactions concurrentes le long des jambes. De plus, la diffraction de neutrons et de rayons X en fonction de la température révèlent la présence d’une transition de phase structurale à environ 125 K, impliquant une très faible distorsion de la structure. En combinant les approches expérimentale et théorique, nous démontrons que cette distorsion faible et progressive, tout en maintenant la géométrie globale d’une échelle, induit la formation d’une structure de dimères alternés à travers un grand couplage magnétoélastique, éliminant la plupart des frustrations magnétiques. En outre, nous présentons la première étude détaillée des excitations magnétiques à basse température de Li2Cu2O(SO4)2 combinant la susceptibilité magnétique, la spectroscopie infrarouge et les mesures de diffusion inélastique de neutrons. Les observations expérimentales sont qualitativement expliquées par des calculs de diagonalisation exacte et perturbations d’ordre élevés effectués sur la base de la géométrie dimérisée dérivée des calculs de premiers principes. |
