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Vorliegend wurden die optischen Eigenschaften der Methylammonium-Blei-Halogenid-Perowskite (CH3NH3PbX3, X=I, Br, Cl) vom ferninfraroten bis zum sichtbaren Spektralbereich untersucht. Im Ferninfraroten können Gitterschwingungen des anorganischen Blei-Halogenid-Käfigs beobachtet werden. Sie zeigten eine Blauverschiebung vom CH3NH3PbI3 zum CH3NH3PbCl3 aufgrund der abnehmenden Masse der an der Schwingung beteiligten Halogenide. Außerdem konnte eine Aufspaltung der longitudinal-optischen und transversal-optischen Resonanzfrequenz festgestellt werden. Die durch Phonon-Streuung limitierte Mobilität der Materialien konnte aufgrund der ermittelten Phononenfrequenzen in der Größenordnung von 200 cm2V−1s−1 berechnet werden. Der mittelinfrarote Spektralbereich (MIR) ist geprägt von den Schwingungen des Methylammonium-Kations. Durch die Substitution des Halogens im anorganischen Gitter wurde die dielektrische Umgebung des Kations verändert, was zu einer energetischen Verschiebung der Schwingungsbanden des Moleküls führte. Außerdem konnte eine Wechselwirkung der Ammoniumgruppe mit dem Käfig in Form einer Wasserstoffbrückenbindung festgestellt werden. Die ermittelten optischen Eigenschaften im von elektronischen Übergängen geprägten sichtbaren Spektralbereich decken sich mit Literaturdaten. Darüber hinaus wurden die optischen Eigenschaften des mit Bismut dotierten CH3NH3PbBr3 untersucht. Die Schwingungsspektren sind dabei gleich zu den des undotierten Kristalls. Im sichtbaren Spektralbereich konnte jedoch eine Verbreiterung der Bandkante festgestellt werden. Darüber hinaus wurde mit Hilfe der MIR-Spektroskopie die reversible Wassereinlagerung in CH3NH3PbI3-Dünnfilme untersucht, die bereits ab relativen Luftfeuchtigkeiten von 10% auftritt. Abschließend wurden die MIR-optischen Eigenschaften von CH3NH3PbI3-Dünnfilmen in auf ITO/PEDOT:PSS und FTO/TiOx basierenden Solarzellenschichtstapeln mit denen der Einkristalle beziehungsweise intrinsischer Filme verglichen. |
