Multidimensional Quantum Mechanical Modeling of Electron Transfer and Electronic Coherence in Plant Cryptochromes: The Role of Initial Bath Conditions
| Autor: | Thiago Firmino, Hans-Dieter Meyer, Etienne Mangaud, Michèle Desouter-Lecomte, Fabien Gatti, David Mendive-Tapia, Aurélien de la Lande |
|---|---|
| Přispěvatelé: | Institut Charles Gerhardt Montpellier - Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux de Montpellier (ICGM), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Théorie (LCAR), Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité (LCAR), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire de Chimie Physique D'Orsay (LCPO), Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Theoretische Chemie, Universität Heidelberg [Heidelberg], Institut des Sciences Moléculaires d'Orsay (ISMO), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11), Institut Charles Gerhardt Montpellier - Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux de Montpellier (ICGM ICMMM), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Montpellier (UM)-Université Montpellier 1 (UM1)-Université Montpellier 2 - Sciences et Techniques (UM2)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées |
| Rok vydání: | 2017 |
| Předmět: |
Quantum dynamics
Population Electrons Electron 010402 general chemistry 01 natural sciences Photoinduced electron transfer Electron transfer 0103 physical sciences Materials Chemistry [CHIM]Chemical Sciences Physical and Theoretical Chemistry education Quantum Physics education.field_of_study 010304 chemical physics Arabidopsis Proteins Temperature Water 0104 chemical sciences Surfaces Coatings and Films Cryptochromes Models Chemical Chemical physics Potential energy surface Quantum Theory Coherence (physics) |
| Zdroj: | Journal of Physical Chemistry B Journal of Physical Chemistry B, American Chemical Society, 2017, 122 (1), pp.126-136. ⟨10.1021/acs.jpcb.7b10412⟩ |
| ISSN: | 1520-5207 1520-6106 |
| DOI: | 10.1021/acs.jpcb.7b10412 |
| Popis: | International audience; A multidimensional quantum mechanical protocol is used to describe the photoinduced electron transfer and electronic coherence in plant cryptochromes without any semiempirical, e.g., experimentally obtained, parameters. Starting from a two-level spin-boson Hamiltonian we look at the effect that the initial photoinduced nuclear bath distribution has on an intermediate step of this biological electron transfer cascade for two idealized cases. The first assumes a slow equilibration of the nuclear bath with respect to the previous electron transfer step that leads to an ultrafast decay with little temperature dependence; while the second assumes a prior fast bath equilibration on the donor potential energy surface leading to a much slower decay, which contrarily displays a high temperature dependence and a better agreement with previous theoretical and experimental results. Beyond Marcus and semiclassical pictures these results unravel the strong impact that the presence or not of equilibrium initial conditions has on the electronic population and coherence dynamics at the quantum dynamics level in this and conceivably in other biological electron transfer cascades. |
| Databáze: | OpenAIRE |
| Externí odkaz: |
|