Novel photocatalytic processes mediated by carbon nitride photocatalysis
| Autor: | Mazzanti, Stefano |
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| Jazyk: | angličtina |
| Rok vydání: | 2022 |
| Předmět: | |
| Popis: | The key to reduce the energy required for specific transformations in a selective manner is the employment of a catalyst, a very small molecular platform that decides which type of energy to use. The field of photocatalysis exploits light energy to shape one type of molecules into others, more valuable and useful. However, many challenges arise in this field, for example, catalysts employed usually are based on metal derivatives, which abundance is limited, they cannot be recycled and are expensive. Therefore, carbon nitrides materials are used in this work to expand horizons in the field of photocatalysis. Carbon nitrides are organic materials, which can act as recyclable, cheap, non-toxic, heterogeneous photocatalysts. In this thesis, they have been exploited for the development of new catalytic methods, and shaped to develop new types of processes. Indeed, they enabled the creation of a new photocatalytic synthetic strategy, the dichloromethylation of enones by dichloromethyl radical generated in situ from chloroform, a novel route for the making of building blocks to be used for the productions of active pharmaceutical compounds. Then, the ductility of these materials allowed to shape carbon nitride into coating for lab vials, EPR capillaries, and a cell of a flow reactor showing the great potential of such flexible technology in photocatalysis. Afterwards, their ability to store charges has been exploited in the reduction of organic substrates under dark conditions, gaining new insights regarding multisite proton coupled electron transfer processes. Furthermore, the combination of carbon nitrides with flavins allowed the development of composite materials with improved photocatalytic activity in the CO2 photoreduction. Concluding, carbon nitrides are a versatile class of photoactive materials, which may help to unveil further scientific discoveries and to develop a more sustainable future. Der Schl��ssel zur selektiven Reduzierung des Energieverbrauchs f��r bestimmte Reaktionen ist der Einsatz eines Katalysators, der entscheidet, welche Art von Energie verwendet werden soll. Bei der Photokatalyse wird Lichtenergie verwendet, um eine Art von Molek��len in andere umzuwandeln, die wertvoller und n��tzlicher sind. Im Gebiet der Photokatalyse gibt es jedoch viele Herausforderungen. Beispielsweise besitzen die verwendeten Katalysatoren ��blicherweise eine Basis aus seltenen Erden, deren Verf��gbarkeit begrenzt ist, die teuer sind und die nicht recycelt werden k��nnen. Daher werden in dieser Arbeit Kohlenstoffnitridmaterialien verwendet, um den Horizont der Photokatalyse zu erweitern. Kohlenstoffnitride sind organische Materialien, die als recycelbare, billige, ungiftige, heterogene Photokatalysatoren fungieren k��nnen. In dieser Arbeit wurden sie f��r die Entwicklung neuer katalytischer Methoden und in neuen Prozesstypen eingesetzt. Es konnte gezeigt werden, dass Kohlenstoffnitride f��r die Dichlormethylierung von Enonen, durch in-situ aus Chloroform erzeugte Dichlormethylradikale, benutzt werden k��nnen. Dies stellt eine neue photokatalytische Synthesestrategie dar und kann zur Herstellung von Bausteinen f��r pharmazeutische Wirkstoffe verwendet werden. Die Eigenschaften von Kohlenstoffnitriden erm��glichten es, Laborfl��schchen, EPR-Kapillaren und die Zelle eines Durchflussreaktors damit zu beschichten, was ein gro��es Potenzial in der Photokatalyse darstellt. Im Weiteren wurde die F��higkeit der Kohlenstoffnitride, Ladungen zu speichern, bei der Reduktion organischer Substrate unter lichtfreien Bedingungen genutzt, um neue Erkenntnisse ��ber protonengekoppelte Elektronentransferprozesse an mehreren katalytischen Zentren zu gewinnen. Zus��tzlich konnte gezeigt werden, dass aus Kohlenstoffnitriden und Flavinen Verbundwerkstoffen mit verbesserter photokatalytischer Aktivit��t bei der CO2-Photoreduktion hergestellt werden k��nnen. Zusammenfassend l��sst sich sagen, dass Kohlenstoffnitride eine vielversprechende Klasse photoaktiver Materialien sind, die dazu beitragen k��nnen eine nachhaltigere Zukunft zu gestalten. |
| Databáze: | OpenAIRE |
| Externí odkaz: |
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