Energy funnelling within multichromophore architectures monitored with subnanometre resolution

Autor: Michel Féron, Benjamin Doppagne, Fabrice Scheurer, Hervé Bulou, Anna Rosławska, Guillaume Schull, Shuiyan Cao, Michelangelo Romeo, Frédéric Chérioux
Přispěvatelé: Nanjing University of Aeronautics and Astronautics (Nanjing University of Aeronautics and Astronautics), Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg (IPCMS), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et Nanosciences Grand-Est (MNGE), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique, Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Franche-Comté Électronique Mécanique, Thermique et Optique - Sciences et Technologies (UMR 6174) (FEMTO-ST), Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Ecole Nationale Supérieure de Mécanique et des Microtechniques (ENSMM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Franche-Comté (UFC), Université Bourgogne Franche-Comté [COMUE] (UBFC)-Université Bourgogne Franche-Comté [COMUE] (UBFC), Femto-st, MN2S, Université de Strasbourg (UNISTRA)-Matériaux et nanosciences d'Alsace (FMNGE), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique, Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Strasbourg (UNISTRA), Université de Technologie de Belfort-Montbeliard (UTBM)-Ecole Nationale Supérieure de Mécanique et des Microtechniques (ENSMM)-Université de Franche-Comté (UFC), Université Bourgogne Franche-Comté [COMUE] (UBFC)-Université Bourgogne Franche-Comté [COMUE] (UBFC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Strasbourg (UNISTRA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Matériaux et nanosciences d'Alsace (FMNGE), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Strasbourg (UNISTRA)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Institut National de la Santé et de la Recherche Médicale (INSERM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Réseau nanophotonique et optique
Jazyk: angličtina
Předmět:
Resonant inductive coupling
Light
General Chemical Engineering
[SPI.NANO] Engineering Sciences [physics]/Micro and nanotechnologies/Microelectronics
FOS: Physical sciences
Trimer
[SPI.MAT] Engineering Sciences [physics]/Materials
Isoindoles
010402 general chemistry
01 natural sciences
Fluorescence
[SPI.MAT]Engineering Sciences [physics]/Materials
Biomimetics
Microscopy
Scanning Tunneling
Mesoscale and Nanoscale Physics (cond-mat.mes-hall)
Organometallic Compounds
Molecule
[SPI.NANO]Engineering Sciences [physics]/Micro and nanotechnologies/Microelectronics
Quantum tunnelling
ComputingMilieux_MISCELLANEOUS
Fluorescent Dyes
Physics
[PHYS]Physics [physics]
[SPI.ACOU]Engineering Sciences [physics]/Acoustics [physics.class-ph]
[SPI.ACOU] Engineering Sciences [physics]/Acoustics [physics.class-ph]
Condensed Matter - Mesoscale and Nanoscale Physics
010405 organic chemistry
General Chemistry
Chromophore
Acceptor
0104 chemical sciences
Energy Transfer
Chemical physics
Zinc Compounds
Luminescence
Energy (signal processing)
Zdroj: Nature Chemistry
Nature Chemistry, 2021, 13 (8), pp.766-770. ⟨10.1038/s41557-021-00697-z⟩
Nature Chemistry, Nature Publishing Group, 2021, 13 (8), pp.766-770. ⟨10.1038/s41557-021-00697-z⟩
ISSN: 1755-4349
1755-4330
DOI: 10.1038/s41557-021-00697-z
Popis: In natural and artificial light-harvesting complexes (LHC) the resonant energy transfer (RET) between chromophores enables an efficient and directional transport of solar energy between collection and reaction centers. The detailed mechanisms involved in this energy funneling are intensely debated, essentially because they rely on a succession of individual RET steps that can hardly be addressed separately. Here, we developed a scanning tunnelling microscopy-induced luminescence (STML) approach allowing visualizing, addressing and manipulating energy funneling within multi-chromophoric structures with sub-molecular precision. We first rationalize the efficiency of the RET process at the level of chromophore dimers. We then use highly resolved fluorescence microscopy (HRFM) maps to follow energy transfer paths along an artificial trimer of descending excitonic energies which reveals a cascaded RET from high- to low-energy gap molecules. Mimicking strategies developed by photosynthetic systems, this experiment demonstrates that intermediate gap molecules can be used as efficient ancillary units to convey energy between distant donor and acceptor chromophores. Eventually, we demonstrate that the RET between donors and acceptors is enhanced by the insertion of passive molecules acting as non-covalent RET bridges. This mechanism, that occurs in experiments performed in inhomogeneous media and which plays a decisive role in fastening RET in photosynthetic systems, is reported at the level of individual chromophores with atomic-scale resolution. As it relies on organic chromophores as elementary components, our approach constitutes a powerful model to address fundamental physical processes at play in natural LHC.
Databáze: OpenAIRE
Externí odkaz: