How to create giant Dzyaloshinskii–Moriya interactions? Analytical derivation and ab initio calculations on model dicopper(II) complexes
| Autor: | Rémi Maurice, Nathalie Guihéry, Cyril Martins, Nicolas Suaud, Mohammed-Amine Bouammali |
|---|---|
| Přispěvatelé: | Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques (LCPQ), Institut de Recherche sur les Systèmes Atomiques et Moléculaires Complexes (IRSAMC), Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Laboratoire de physique subatomique et des technologies associées (SUBATECH), Université de Nantes - UFR des Sciences et des Techniques (UN UFR ST), Université de Nantes (UN)-Université de Nantes (UN)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National de Physique Nucléaire et de Physique des Particules du CNRS (IN2P3)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques Laboratoire (LCPQ), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Fédération de recherche « Matière et interactions » (FeRMI), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Nantes (UN)-Université de Nantes (UN)-Institut National de Physique Nucléaire et de Physique des Particules du CNRS (IN2P3)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique (IMT Atlantique) |
| Rok vydání: | 2021 |
| Předmět: |
Coupling
Physics 010304 chemical physics Condensed matter physics Skyrmion General Physics and Astronomy 010402 general chemistry 01 natural sciences 0104 chemical sciences [CHIM.THEO]Chemical Sciences/Theoretical and/or physical chemistry Atomic orbital Ab initio quantum chemistry methods 0103 physical sciences Molecule [CHIM.COOR]Chemical Sciences/Coordination chemistry Condensed Matter::Strongly Correlated Electrons Multiferroics Strongly correlated material Physical and Theoretical Chemistry Quantum information science |
| Zdroj: | Journal of Chemical Physics Journal of Chemical Physics, American Institute of Physics, 2021, 154 (13), pp.134301. ⟨10.1063/5.0045569⟩ Journal of Chemical Physics, 2021, 154 (13), pp.134301. ⟨10.1063/5.0045569⟩ |
| ISSN: | 1089-7690 0021-9606 |
| Popis: | International audience; This paper is a theoretical “proof of concept” on how the on-site first-order spin–orbit coupling (SOC) can generate giant Dzyaloshinskii–Moriya interactions in binuclear transition metal complexes. This effective interaction plays a key role in strongly correlated materials, skyrmions, multiferroics, and molecular magnets of promising use in quantum information science and computing. Despite this, its determination from both theory and experiment is still in its infancy and existing systems usually exhibit very tiny magnitudes. We derive analytical formulas that perfectly reproduce both the nature and the magnitude of the Dzyaloshinskii–Moriya interaction calculated using state-of-the-art ab initio calculations performed on model bicopper(II) complexes. We also study which geometrical structures/ligand-field forces would enable one to control the magnitude and the orientation of the Dzyaloshinskii–Moriya vector in order to guide future synthesis of molecules or materials. This article provides an understanding of its microscopic origin and proposes recipes to increase its magnitude. We show that (i) the on-site mixings of 3d orbitals rule the orientation and magnitude of this interaction, (ii) increased values can be obtained by choosing more covalent complexes, and (iii) huge values (∼1000 cm−1) and controlled orientations could be reached by approaching structures exhibiting on-site first-order SOC, i.e., displaying an “unquenched orbital momentum.” |
| Databáze: | OpenAIRE |
| Externí odkaz: |
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