Study of glycerol electrooxidation on platinum and gold surfaces modified by metal adatoms
Autor: | Souza, Matheus Batista Cordeiro de, 1992 |
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Přispěvatelé: | Fernández, Pablo Sebastián, 1983, Zanchet, Daniela, Silva, Giuseppe Abíola Câmara da, Universidade Estadual de Campinas. Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, UNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINAS |
Rok vydání: | 2021 |
Předmět: | |
Zdroj: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) instacron:UNICAMP |
DOI: | 10.47749/t/unicamp.2018.1061102 |
Popis: | Orientador: Pablo Sebastian Fernandez Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química Resumo: O objetivo geral dessa dissertação foi o estudo da eletro-oxidação de glicerol em meio alcalino em superfícies de ouro e platina, modificadas por adátomos metálicos. A modificação das superfícies foi feita por deposição sobrepotencial e adsorção irreversível, e os metais escolhidos para modificar os eletrodos foram cobre, chumbo e bismuto. Por meio de voltametria cíclica, foi concluído que o ouro foi desativado para a oxidação do glicerol após modificação com esses metais, observado pela redução na densidade de corrente registrada. A platina, por sua vez, foi desativada após modificação com cobre, ao passo que a modificação com bismuto promoveu a catálise, visto como um aumento na densidade de corrente. A adição de 10-5 M de óxido de bismuto ao eletrólito contendo glicerol em meio básico proporcionou o maior aumento em atividade e estabilidade do catalisador. Utilizando as técnicas de HPLC e FTIR, foi determinado que a adsorção do bismuto muda as vias de eletro-oxidação de glicerol da seguinte maneira: 1) inibe a formação de monóxido de carbono, um intermediário responsável pela desativação do catalisador, 2) promove a obtenção de ácido glicérico a partir do glicerol e 3) Reduz a oxidação total do glicerol à carbonato Abstract: The main goal of this dissertation was to understand the glycerol electrooxidation on platinum and gold surfaces in alkaline media, modified by deposition of metal adatoms. Surface modification was done using underpotential deposition and irreversible adsorption, and the metals chosen to modify the surfaces were copper, lead and bismuth. Using cyclic voltammetry, it was determined that gold was deactivated to glycerol oxidation after modification with the three metals, which generated a reduction in the current density. Platinum was also deactivated after modification with copper, however, bismuth promoted the catalysis, increasing the current densities. The optimum condition for this enhancement, was the addition of 10-5 M of bismuth oxide to the electrolyte containing glycerol. Using the HPLC and FTIR techniques, it was determined that the adsorption of bismuth modified the electrooxidation pathways as follows: 1) inhibits the formation of carbon monoxide on platinum, a poisoning intermediate responsible for catalyst deactivation, 2) promotes the conversion of glycerol into glyceric acid, and 3) hinders the glycerol complete oxidation towards carbonate Mestrado Físico-Química Mestre em Química FAEPEX |
Databáze: | OpenAIRE |
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