Nanostructured antimicrobial coatings containing chitosan produced by self-assembly technique ('layer-by-layer') for textile substrates

Autor: Thiago Bezerra Taketa
Přispěvatelé: Beppu, Marisa Masumi, 1972, Delezuk, Jorge Augusto de Moura, Pessoa Filho, Pedro de Alcantara, D'Avila, Marcos Akira, Torre, Lucimara Gaziola de la, Universidade Estadual de Campinas. Faculdade de Engenharia Química, Programa de Pós-Graduação em Engenharia Química, UNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINAS
Rok vydání: 2017
Předmět:
Zdroj: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
instacron:UNICAMP
Popis: Orientador: Marisa Masumi Beppu Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Química Resumo: A pesquisa em materiais bioativos, especialmente recobrimentos, permite produzir superfícies antimicrobianas resistentes, atóxicas, biodegradáveis e adequadas para contato com alimentos ou seres humanos. Este projeto combinou o efeito de diferentes tipos de quitosana (Chi) em filmes nanoestruturados para fabricação de recobrimentos ultrafinos sobre lâminas de silício (substrato modelo) e possível aplicação em substratos têxteis. Assim, filmes finos a base de quitosana foram construídos pela técnica layer-by-layer e a composição axial foi obtida pela espectroscopia de fotoelétrons excitados por raio X (XPS) com perfil de profundidade (depth profiling). Quitosanas possuindo diferentes valores de grau médio de acetilação (GA) e massa molar média viscosimétrica (Mv) foram combinadas com dois diferentes poliânions, denominados carboximetilcelulose (CMC) e poliestireno sulfonado de sódio (SPS). Quando a quitosana, um polímero carregado positivamente em meio aquoso ácido, foi combinada com o polieletrólito forte (SPS), a carga positiva total da Chi, diretamente relacionada com o seu grau médio de desacetilação, foi o fator chave para a modificação química e estrutural dos filmes. No entanto, quando o poliânion fraco (CMC) foi combinado com a quitosana, pH e massa molar afetaram fortemente a estrutura e composição do filme. Em seguida, foram feitos estudos de interdifusão molecular em filmes finos de CMC/Chi. São poucos os estudos que exploram a difusão de um polímero negativamente carregado (no caso, SPS) em um filme de biopolímeros. Este modelo serviu para ilustrar de forma simples como a quitosana interage com moléculas muito diferentes entre si (CMC e SPS). Ligações fortes são verificadas para o complexo Chi/SPS, resultado das interações eletrostáticas entre os polímeros. Já o sistema CMC/Chi é complementado por interações eletrostáticas de natureza mais fraca (e.g. ligação hidrogênio). Essas mudanças foram verificadas pelo estudo de espectros de XPS de alta resolução e são muito importantes para o entendimento dos sistemas de LbL que contém quitosana. Por fim, são mostradas análises de spray-LbL, uma vertente da técnica que tem como vantagem a redução de tempo e facilidade de aumento de escala em comparação ao método de imersão convencional de layer-by-layer. O entendimento da dinâmica da formação de filmes finos contendo quitosana e o ajuste apropriado de suas propriedades pode tornar os materiais adequados para a aplicação desejada, como exemplificado pelos testes antimicrobianos Abstract: The research on bioactive materials, especially coatings, enables the production of resistant, nontoxic, biodegradable, and suitable antimicrobial surfaces for contact with food or humans. This project combined the effect of different types of chitosan in the manufacture of nanostructured films for antimicrobial coatings on textile substrates and silicon slides. Chitosan-based thin films were assembled using the layer-by-layer technique and the axial composition was accessed by X-ray photoelectron spectroscopy with depth profiling. Chitosan (Chi) samples possessing different average degree of acetylation (DA) and viscosity average molecular weight (Mv) were used in this study as well as two different polyanions, namely sulfonated polystyrene (SPS) and carboxymethyl cellulose (CMC). When chitosan, a positively charged polymer in aqueous acidic medium was combined with a strong polyanion (SPS), the total positive charge of chitosan, directly related to its average degree of deacetylation, was the key factor affecting the film formation and its structure. However, when a weak polyanion (CMC) was combined with chitosan, pH and viscosity average molecular weight of chitosan strongly affected film structure and composition. Following, we studied the molecular interdiffusion in thin films of CMC/Chi. There are few studies in the literature which explore the diffusion of a negatively charged polymer (in our case, the SPS) into a biopolymer thin film. This system illustrated in a simple way how chitosan interacts with different macromolecules (CMC and SPS). Higher binding energy values were observed for the Chi/SPS complex, as a result of the strong electrostatic interactions between the polymers. The CMC/Chi system is complemented with electrostatic interactions of weaker nature (i.e. hydrogen bounds). These changes in the binding energies were verified by the XPS high resolution spectra and provided a better understanding of LbL systems containing chitosan. Finally, we explored the spray LbL approach as an easy methodology to scale-up and capable of reducing the time required for the film build-up in comparison to the traditional dipping method. The variation of chitosan architecture, polyanion pair and pH shows that it is possible to molecularly control the chemical and structural properties of nanostructured coatings at the molecular level, thus opening up new possibilities to adapt them for the desired application, as shown by the antimicrobials tests Doutorado Engenharia Química Doutor em Engenharia Química CNPQ 202523/2014-4 FAPESP 2013/05135-1
Databáze: OpenAIRE
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