Hydronium Ions Stabilized in a Titanate-Layered Structure with High Ionic Conductivity: Application to Aqueous Proton Batteries

Autor: Christophe Legein, Olivier Dubrunfaut, Damien Dambournet, Christel Laberty-Robert, Seongkoo Kang, Monique Body, Arvinder Singh, Kyle G. Reeves, Jean-Claude Badot, Olaf J. Borkiewicz, Serge Durand-Vidal, Benoît Tremblay
Přispěvatelé: PHysicochimie des Electrolytes et Nanosystèmes InterfaciauX (PHENIX), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Réseau sur le stockage électrochimique de l'énergie (RS2E), Université de Picardie Jules Verne (UPJV)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Aix Marseille Université (AMU)-Université de Pau et des Pays de l'Adour (UPPA)-Université de Nantes (UN)-Université de Montpellier (UM)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Sorbonne Université (SU)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - Chimie ParisTech-PSL (ENSCP), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Collège de France (CdF (institution))-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA)-Université Grenoble Alpes (UGA)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM), Laboratoire de Chimie de la Matière Condensée de Paris (LCMCP), Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - Chimie ParisTech-PSL (ENSCP), Université Paris sciences et lettres (PSL), Institut des Molécules et Matériaux du Mans (IMMM), Le Mans Université (UM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Laboratoire Génie électrique et électronique de Paris (GeePs), CentraleSupélec-Sorbonne Université (SU)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Argonne National Laboratory [Lemont] (ANL), De la Molécule aux Nanos-objets : Réactivité, Interactions et Spectroscopies (MONARIS), Université de Nantes (UN)-Aix Marseille Université (AMU)-Université de Haute-Alsace (UHA) Mulhouse - Colmar (Université de Haute-Alsace (UHA))-Collège de France (CdF (institution))-Université de Picardie Jules Verne (UPJV)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Montpellier (ENSCM)-Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Paris - Chimie ParisTech-PSL (ENSCP), Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université Paris sciences et lettres (PSL)-Université de Pau et des Pays de l'Adour (UPPA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université de Montpellier (UM)-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP ), Université Grenoble Alpes (UGA)-Université Grenoble Alpes (UGA), ANR-18-CE05-0014,AqReBat,La batterie aqueuse rechargeable à insertion de protons : un nouveau concept de stockage éco-durable de l'énergie(2018)
Jazyk: angličtina
Rok vydání: 2020
Předmět:
Zdroj: Chemistry of Materials
Chemistry of Materials, American Chemical Society, 2020, 32 (21), pp.9458-9469. ⟨10.1021/acs.chemmater.0c03658⟩
Chemistry of Materials, 2020, 32 (21), pp.9458-9469. ⟨10.1021/acs.chemmater.0c03658⟩
ISSN: 0897-4756
1520-5002
DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c03658⟩
Popis: International audience; Proton chemistry is a fascinating field with both fundamental and applied aspects. The development of solid-state proton conductors relying on abundant elements could help bring these two aspects. In this scope, we synthesized a disordered structure which, as revealed by the real-space refinement of the pair distribution function, has been identified to be the trititanate arrangement. The layered structure is stabilized by the presence of hydronium ions and water molecules located in the interlayer space. This compound displays a high ionic conductivity of 4·10–2 S/m with an activation energy of 0.24 eV, assigned to H+ mobility as shown by broadband dielectric spectroscopy. Proton mobility was further evidenced by solid-state proton nuclear magnetic resonance. Density functional theory calculations revealed that proton transfer occurs both within the interlayer space and with terminal oxide of the titanate framework through a Grotthuss-based mechanism rationalizing the high conductivity measured experimentally. Finally, we investigated the electrochemical properties with respect to the proton as a charge carrier using proton-free (KCl) and proton-donor (buffer acetic acid) electrolytes. The results showed that the structure can reversibly intercalate protons at a very high rate opening existing perspectives in the development of negative electrode materials for aqueous proton batteries. Overall, this study helps better understand the proton transfer mechanism occurring in a confined layered-type structure.
Databáze: OpenAIRE
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