Geochemical control on the reduction of U(VI) to mononuclear U(IV) species in lacustrine sediments

Autor: B. Bombled, Marina Seder-Colomina, Lucie Stetten, Luca Olivi, Nina Zeyen, Jean-Louis Reyss, Jessica Brest, A. Thouvenot, Charlotte Cazala, Christophe Rabouille, Maya Ikogou, Arnaud Mangeret, Anthony Julien, Gilles Alcalde, Olivier Proux, Guillaume Morin, P. Le Pape
Přispěvatelé: Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie (IMPMC), Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Institut de recherche pour le développement [IRD] : UR206-Muséum national d'Histoire naturelle (MNHN)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN), Laboratoire des Sciences du Climat et de l'Environnement [Gif-sur-Yvette] (LSCE), Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ), Océan et Interfaces (OCEANIS), Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ), ELETTRA (ELETTRA), ELETTRA, Observatoire des Sciences de l'Univers de Grenoble (OSUG ), Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP )-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie ( IMPMC ), Institut de recherche pour le développement [IRD] : UR206-Centre National de la Recherche Scientifique ( CNRS ) -Muséum National d'Histoire Naturelle ( MNHN ) -Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 ( UPMC ), Géosciences Paris Sud ( GEOPS ), Université Paris-Sud - Paris 11 ( UP11 ) -Centre National de la Recherche Scientifique ( CNRS ), Institut National de Recherche sur les Transports et leur Sécurité ( INRETS ), Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire ( IRSN ), Laboratoire des Sciences du Climat et de l'Environnement [Gif-sur-Yvette] ( LSCE ), Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines ( UVSQ ) -Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives ( CEA ) -Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique ( CNRS ), ELETTRA ( ELETTRA ), Institut Néel ( NEEL ), Université Grenoble Alpes [Saint Martin d'Hères]-Centre National de la Recherche Scientifique ( CNRS ), Institut de minéralogie et de physique des milieux condensés ( IMPMC ), Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 ( UPMC ) -IPG PARIS-Université Paris Diderot - Paris 7 ( UPD7 ) -Centre National de la Recherche Scientifique ( CNRS ), Institut de recherche pour le développement [IRD] : UR206-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Muséum national d'Histoire naturelle (MNHN)-Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC), Muséum national d'Histoire naturelle (MNHN)-Institut de recherche pour le développement [IRD] : UR206-Sorbonne Université (SU)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Observatoire des Sciences de l'Univers de Grenoble (OSUG), Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology (Grenoble INP)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Joseph Fourier - Grenoble 1 (UJF)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes (UGA), Institut de minéralogie et de physique des milieux condensés (IMPMC), Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-IPG PARIS-Université Paris Diderot - Paris 7 (UPD7)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Muséum national d'Histoire naturelle (MNHN)-Université Pierre et Marie Curie - Paris 6 (UPMC)-Institut de recherche pour le développement [IRD] : UR206-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Observatoire des Sciences de l'Univers de Grenoble [2016-2019] (OSUG [2016-2019]), Institut polytechnique de Grenoble - Grenoble Institute of Technology [2007-2019] (Grenoble INP [2007-2019])-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Institut national de recherche en sciences et technologies pour l'environnement et l'agriculture (IRSTEA)-Université Savoie Mont Blanc (USMB [Université de Savoie] [Université de Chambéry])-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines (UVSQ)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Géosciences Paris Sud (GEOPS), Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut National de Recherche sur les Transports et leur Sécurité (INRETS)
Jazyk: angličtina
Rok vydání: 2018
Předmět:
Zdroj: Geochimica et Cosmochimica Acta
Geochimica et Cosmochimica Acta, Elsevier, 2018, 222, pp.171-186. ⟨10.1016/j.gca.2017.10.026⟩
Geochimica et Cosmochimica Acta, Elsevier, 2018, 222, pp.171-186. 〈10.1016/j.gca.2017.10.026〉
Geochimica et Cosmochimica Acta, 2018, 222, pp.171-186. ⟨10.1016/j.gca.2017.10.026⟩
Geochimica et Cosmochimica Acta, 222, 171. Elsevier Limited
ISSN: 0016-7037
Popis: Contaminated systems in which uranium (U) concentrations slightly exceed the geochemical background are of particular interest to identify natural processes governing U trapping and accumulation in Earth’s surface environments. For this purpose, we examined the role of early diagenesis on the evolution of U speciation and mobility in sediments from an artificial lake located downstream from a former mining site. Sediment and pore water chemistry together with U and Fe solid state speciation were analyzed in sediment cores sampled down to 50 cm depth at four locations in the lake. These organic-rich sediments (∼12% organic C) exhibited U concentrations in the 40–80 mg kg−1 range. The sediment columns were anoxic 2–3 mm below the sediment-water interface and pore waters pH was circumneutral. Pore water chemistry profiles showed that organic carbon mineralization was associated with Fe and Mn reduction and was correlated with a decrease in dissolved U concentration with depth. Immobilization of U in the sediment was correlated with the reduction of U(VI) to U(IV) at depth, as shown by U LIII-edge XANES spectroscopic analysis. XANES and EXAFS spectroscopy at the Fe K-edge showed the reduction of structural Fe(III) to Fe(II) in phyllosilicate minerals with depth, coincident with U(VI) to U(IV) reduction. Thermodynamic modeling suggests that Fe(II) could act as a major reducing agent for U(VI) during early diagenesis of these sediments, leading to complete U reduction below ∼30 cm depth. Shell-by-shell and Cauchy-Wavelet analysis of U LIII-EXAFS spectra indicates that U(VI) and U(IV) are mainly present as mononuclear species bound to C, P or Si ligands. Chemical extractions confirmed that ∼60–80% of U was present as non-crystalline species, which emphasizes that such species should be considered when evaluating the fate of U in lacustrine environments and the efficiency of sediment remediation strategies.
Databáze: OpenAIRE
Externí odkaz: