Investigation of nanoscopic 1D-surface structures and their interface states by scanning tunneling microscopy and spectroscopy

Autor: Kolpatzeck, Kira
Přispěvatelé: Möller, Rolf, Möller, Rolf (Akademische Betreuung)
Jazyk: němčina
Rok vydání: 2023
Předmět:
Popis: In der vorliegenden Arbeit werden die Struktur sowie die elektronischen Eigenschaften ultradünner isolierender Adsorptionsschichten auf metallischen Substraten unter Verwendung eines Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskops untersucht. Beträgt die Bedeckung im Mittel weniger als eine Monolage, bildet Natriumchlorid (NaCl) auf den (111)-Oberflächen von Silber (Ag) und Kupfer (Cu) (100)-orientierte, doppellagige Inseln aus. Abhängig von Größe und Orientierung der Inseln führt die Gitterfehlanpassung der zwei Kristallstrukturen dabei zur Entstehung eines eindimensionalen (1D) Verspannungsgitters, das in der Topografie als Streifenmuster in Erscheinung tritt. Durch die Wechselwirkung zwischen der NaCl-Schicht und dem Substrat verschiebt sich dessen Shockley-Oberflächenzustand als Grenzflächenzustand zu höherer Energie. Die Elektronen in diesem Zustand verhalten sich dabei wie ein quasifreies zweidimensionales Elektronengas (2DEG). Zur Beschreibung der lokalen Oberflächenzustandsdichte (LDOS ) müssen zwei voneinander unabhängige Phänomene berücksichtigt werden. Zum einen können die Elektronenwellen an Defekten auf der Oberfläche reflektiert werden, wobei die Energie der Elektronen die Periodizität der resultierenden Modulation der LDOS vorgibt. Liegt, wie im Falle des Verspannungsgitters, zusätzlich ein periodisches Potential vor, werden die Elektronen durch Bloch-Wellen beschrieben, die mit der Periodizität des Streifenmusters moduliert sind. In einem reinen 1D-System erwartet man die Öffnung von Bandlücken an den Rändern der Brillouin-Zonen und eine starke Modulation der LDOS in der Nähe der Bandlücken. Im zweidimensionalen Fall müssen beide Komponenten des Wellenvektors in die Berechnung der Modulationsamplitude miteinbezogen werden. Wird weiterhin der exponentielle Abfall der Wellenfunktionen ins Vakuum und eine eingeschränkte Phasenkohärenz berücksichtigt, ergibt sich die Amplitude als diffizile Funktion der Energie. Beide Periodizitäten sind in der Messung unabhängig voneinander zu beobachten. Wird NaCl auf Au(110) evaporiert, führt dies zur Bildung von Inseln unterschiedlicher Höhe, wobei die ersten beiden Monolagen eine (1x4)-Überstruktur zeigen, die senkrecht zur (1x2)-missing-row Rekonstruktion der Au(110)-Oberfläche steht. Löcher, die aus dem unvollständigen Inselwachstum resultieren, sowie die dritte NaCl-Monolage zeigen die wohlbekannte rechtwinklige Geometrie von NaCl. Das zur Erklärung aufgestellte Wachstumsmodell lässt sich durch die Dichte-Funktional-Theorie (DFT) verifizieren, wobei die Berechnungen darauf schließen lassen, dass das Salz initial in Monolagen aufwächst und anschließend die Bildung der Doppellage beginnt. Dabei ordnen sich die Chloridionen auf und die Natriumionen zwischen den Goldatomen der unrekonstruierten Au(110)-Oberfläche an.
In this work the structural and electronic properties of ultrathin sodium chloride (NaCl) films on metallic substrates are investigated using a low-temperature scanning tunneling microscope. At submonolayer coverage, NaCl forms nearly rectangular double-layer islands with (100) orientation on the (111) surfaces of silver (Ag) and copper (Cu). Depending on the size and orientation of the islands, the lattice mismatch of the two different crystal structures leads to a dislocation network at the interface, which manifests itself in parallel-stripe patterns in the topographic image of the surface. The interaction between the NaCl and the metallic substrate leads to the transformation of the well-known free electron-like surface state of Ag(111) and Cu(111) into an interface state shifted to higher energies. The electrons in this electronic state can be described as a nearly-free two-dimensional electron gas (2DEG). For a complete theoretical description of the local density of states (LDOS ) on the modulated NaCl-surfaces, two different and independent phenomena must be considered. If the system is disturbed by a defect, electron waves can be reflected, and the spatially coherent superposition of the incoming and the reflected wave causes a modulation of the LDOS , whose periodicity only depends on the energy and wavelength of the electrons. If there is an additional periodic potential, e.g. the above-mentioned dislocation network, the electron waves are now given by Bloch waves leading to a second periodicity, which is given by the period of the stripe pattern. For a pure one-dimensional (1D) system the opening of bandgaps at the Brillouin zone boundaries is predicted. The related modulation of the LDOS is strongest near the band gap, both below and above the gap. In order to calculate the modulation amplitude for a two-dimensional (2D) electron system, both components of the wavevector must be considered. Including the exponential decay of the wavefunctions into the vacuum and a limited phase coherence, the modulation amplitude becomes a difficile function of energy. In the measured LDOS both kinds of periodicities are distinguishable. Evaporating NaCl on Au(110) leads to the growth of islands of different heights. The first two monolayers are showing a (1x4) superstructure perpendicular to the missing-row reconstruction of the Au(110) surface. Holes of incomplete growth as well as the third NaCl layer exhibit the well-known rectangular edge geometry. The observed superstructure can be explained by a structural model, which is verified by density-functional theory (DFT). These calculations imply an initial monolayer growth of NaCl with the chloride ions on top and the sodium ions between the gold atoms on an unreconstructed Au(110) surface.
Databáze: OpenAIRE
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