Strukturaufklärung in komplexen amorphen Systemen mittels Reverse-Monte-Carlo Simulationen
| Autor: | Klee, Benjamin Danilo, Pilgrim, Wolf-Christian (Prof. Dr.) |
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| Jazyk: | němčina |
| Rok vydání: | 2021 |
| Předmět: | |
| DOI: | 10.17192/z2021.0079 |
| Popis: | This work focusses on applying the Reverse-Monte-Carlo method for structure determination in complex amorphous materials using X-ray diffraction data. The complete data analysis starting with raw data corrections and finishing with the interpretation of results will be described on the basis of two different sample materials. Advantages and disadvantages of the Reverse-Monte-Carlo method are discussed and the need to critically judge structure models resulting from this method is highlighted. For the first material in question, which is a chalcogenide glass with the chemical composition Ga14.3Ge21.4Se64.3, the short range order is characterized. Most importantly, hints are found for a gallium-gallium correlation on a second-neighbour length scale which may be linked to the commercially relevant increase of rare-earth solubility in gallium containing glasses. The second material is an amorphous powder consisting of [(C6H5Sn)4S6] molecules. The molecular nature of this material poses difficulties for the structure determination and is the reason for Reverse-Monte-Carlo method development which was done in this project. As a result, first information regarding the relative positions of molecules could be gained and a strategy for further structure determination is suggested. Kern der vorliegenden Arbeit ist die Anwendung der Reverse-Monte-Carlo Methode zur Gewinnung von Informationen über die Anordnung von Atomen in komplexen amorphen Materialien auf Basis von Röntgenstreuung. Dazu wird der gesamte Vorgang der Datenanalyse, von der Korrektur der Rohdaten bis hin zur abschließenden Interpretation der Ergebnisse, anhand zweier aktuell in der Forschung relevanter Materialien durchleuchtet. Ein besonderes Augenmerk wird dabei auf die Diskussion der Vor- und Nachteile der Reverse-Monte-Carlo Methode, sowie auf den kritischen Umgang mit den aus der Anwendung dieser Methode resultierenden Strukturmodellen gelegt. Das erste untersuchte Material ist ein Chalkogenidglas mit der Zusammensetzung Ga14.3Ge21.4Se64.3, für das in dieser Arbeit eine vollständige Beschreibung der Nahordnung herausgearbeitet wird. Insbesondere werden Hinweise für eine Korrelation zwischen Gallium-Atomen in der zweiten Koordinationssphäre gefunden, die möglicherweise mit der aus kommerzieller Sicht interessanten erhöhten Löslichkeit von Seltenerdmetallen in galliumhaltigen Gläsern zusammenhängt. Das zweite untersuchte Material besteht aus molekularen Einheiten der Zusammensetzung [(C6H5Sn)4S6]. Die molekulare Natur dieses amorphen Materials stellt eine besondere Schwierigkeit bei der Strukturaufklärung dar und bedingt damit Fortschritte in der Methodenentwicklung, die im Rahmen dieser Arbeit an der Reverse-Monte-Carlo Methode durchgeführt wurden. Infolge dessen werden erste Informationen zur relativen Lage der Moleküle im Probenmaterial gewonnen und eine Strategie für die weitere Strukturaufklärung vorgeschlagen. |
| Databáze: | OpenAIRE |
| Externí odkaz: |
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