Hydrogen evolution from aqueous solution mediated by a heterogenized [NiFe]-hydrogenase model: low pH enables catalysis through enzyme-relevant mechanism

Autor: Lianke Wang, Samir Chattopadhyay, Vincent Artero, Deborah Brazzolotto, Estak Ahmed, Marcello Gennari, Adina Morozan, Dmitry Aldakov, Debajyoti Pramanik, Abhishek Dey, Jennifer Fize, Carole Duboc
Přispěvatelé: Indian Association for the Cultivation of Science, Département de Chimie Moléculaire (DCM), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Laboratoire de Chimie et Biologie des Métaux (LCBM - UMR 5249), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Fondamentale (CEA) (DRF (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019]), Synthèse, Structure et Propriétés de Matériaux Fonctionnels (STEP), SYstèmes Moléculaires et nanoMatériaux pour l’Energie et la Santé (SYMMES), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Grenoble Alpes [2016-2019] (UGA [2016-2019])-Institut de Recherche Interdisciplinaire de Grenoble (IRIG), ANR-16-CE92-0012,NiFemim,Catalyseurs bio-inspirés de l'hydrogénase à [NiFe] pour la production d'hydrogène.(2016)
Jazyk: angličtina
Rok vydání: 2018
Předmět:
Zdroj: Angewandte Chemie International Edition
Angewandte Chemie International Edition, Wiley-VCH Verlag, 2018, 57 (49), pp.16001-16004. ⟨10.1002/anie.201808215⟩
Angewandte Chemie International Edition, 2018, 57 (49), pp.16001-16004. ⟨10.1002/anie.201808215⟩
ISSN: 1433-7851
1521-3773
DOI: 10.1002/anie.201808215⟩
Popis: International audience; [NiFe]-hydrogenase enzymes are efficient catalysts for H2 evolution but their synthetic models have not been reported to be active under aqueous conditions, so far. Here we show that a close model of the [NiFe]-hydrogenase active site can work as a very active and stable heterogeneous H2 evolution catalyst under mildly acid aqueous conditions. Entry in catalysis is a NiIFeII complex, with electronic structure analogous to the Ni-L state of the enzyme, corroborating the mechanism modification recently proposed for [NiFe]-hydrogenases.
Databáze: OpenAIRE
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