Electron correlation driven non-adiabatic relaxation in molecules excited by an ultrashort extreme ultraviolet pulse
| Autor: | Franck Lépine, Alexander I. Kuleff, Christine Joblin, F. Catoire, V. Despré, M. Hervé, L. Quintard, Vincent Loriot, G. Karras, A. Marciniak, Eric Constant |
|---|---|
| Přispěvatelé: | Marciniak, A., Despré, V., Loriot, V., Karras, G., Hervé, M., Quintard, L., Catoire, F., Joblin, C., Constant, E., Kuleff, A. I., Lépine, F., Structure et dynamique multi-échelle des édifices moléculaires (DYNAMO), Institut Lumière Matière [Villeurbanne] (ILM), Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Claude Bernard Lyon 1 (UCBL), Université de Lyon-Université de Lyon-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Universität Heidelberg [Heidelberg] = Heidelberg University, Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications (CELIA), Université de Bordeaux (UB)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut de recherche en astrophysique et planétologie (IRAP), Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Observatoire Midi-Pyrénées (OMP), Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Météo-France -Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Météo-France -Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), ANR-16-CE30-0012,CIRCE,Dynamique de relaxation induite par la correlation dans les molecules complexes excitées par UVX(2016), Universität Heidelberg [Heidelberg], Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université de Bordeaux (UB), Institut national des sciences de l'Univers (INSU - CNRS)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3), Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Observatoire Midi-Pyrénées (OMP), Météo France-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Université Fédérale Toulouse Midi-Pyrénées-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Météo France-Centre National d'Études Spatiales [Toulouse] (CNES)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Recherche pour le Développement (IRD)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) |
| Jazyk: | angličtina |
| Rok vydání: | 2019 |
| Předmět: |
0301 basic medicine
Science Attosecond multi-electronic General Physics and Astronomy 02 engineering and technology Molecular physics Article General Biochemistry Genetics and Molecular Biology 03 medical and health sciences Molecular dynamics [SPI]Engineering Sciences [physics] ultrafast dynamic ultrafast dynamics non-adiabatic dynamics Mathematics::Metric Geometry [CHIM]Chemical Sciences Physics::Chemical Physics Adiabatic process Wave function lcsh:Science Quantum Physics [PHYS]Physics [physics] Multidisciplinary Attosecond science Relaxation (NMR) Atomic and molecular interactions with photons General Chemistry 021001 nanoscience & nanotechnology 030104 developmental biology Excited state Extreme ultraviolet lcsh:Q 0210 nano-technology |
| Zdroj: | Nature Communications Nature Communications, 2019, 10, pp.337. ⟨10.1038/s41467-018-08131-8⟩ Nature Communications, Vol 10, Iss 1, Pp 1-8 (2019) Nature Communications, Nature Publishing Group, 2019, 10, pp.337. ⟨10.1038/s41467-018-08131-8⟩ |
| ISSN: | 2041-1723 |
| Popis: | The many-body quantum nature of molecules determines their static and dynamic properties, but remains the main obstacle in their accurate description. Ultrashort extreme ultraviolet pulses offer a means to reveal molecular dynamics at ultrashort timescales. Here, we report the use of time-resolved electron-momentum imaging combined with extreme ultraviolet attosecond pulses to study highly excited organic molecules. We measure relaxation timescales that increase with the state energy. High-level quantum calculations show these dynamics are intrinsic to the time-dependent many-body molecular wavefunction, in which multi-electronic and non-Born−Oppenheimer effects are fully entangled. Hints of coherent vibronic dynamics, which persist despite the molecular complexity and high-energy excitation, are also observed. These results offer opportunities to understand the molecular dynamics of highly excited species involved in radiation damage and astrochemistry, and the role of quantum mechanical effects in these contexts. The many-body quantum nature of molecules determines their static and dynamic properties, but remains the main obstacle in their accurate description. Here, the authors employ ultrafast spectroscopic methods to explore the dynamics of highly excited organic molecules, revealing many-body effects and hints of coherent vibronic dynamics which persist despite their molecular complexity. |
| Databáze: | OpenAIRE |
| Externí odkaz: |
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