Behavior of Heptavalent Technetium in Sulfuric Acid under a-Irradiation: Structural Determination of Technetium Sulfate Complexes by X-ray Absorption Spectroscopy and First Principles Calculations
| Autor: | Kenneth R. Czerwinski, Frederic Poineau, Jérôme Roques, Michel L. Schlegel, Massoud Fattahi, G. Blain, J. Barbet, Rachid Essehli, Ibithel Denden, P. Lorenzo Solari |
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| Přispěvatelé: | Laboratoire SUBATECH Nantes (SUBATECH), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National de Physique Nucléaire et de Physique des Particules du CNRS (IN2P3)-Université de Nantes (UN)-Mines Nantes (Mines Nantes), University of Nevada [Reno], Laboratoire de Réactivité des Surfaces et des Interfaces (LRSI), Département de Physico-Chimie (DPC), CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire) (CEA-DES (ex-DEN)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Institut de Physique Nucléaire d'Orsay (IPNO), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National de Physique Nucléaire et de Physique des Particules du CNRS (IN2P3)-Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11), Synchrotron SOLEIL (SSOLEIL), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Cyclotron ARRONAX, GIP, Mines Nantes (Mines Nantes)-Université de Nantes (UN)-Institut National de Physique Nucléaire et de Physique des Particules du CNRS (IN2P3)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université Paris-Sud - Paris 11 (UP11)-Institut National de Physique Nucléaire et de Physique des Particules du CNRS (IN2P3)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS) |
| Jazyk: | angličtina |
| Rok vydání: | 2014 |
| Předmět: |
chemistry.chemical_element
010402 general chemistry 010403 inorganic & nuclear chemistry Technetium 01 natural sciences chemistry.chemical_compound Irradiation Physical and Theoretical Chemistry Sulfate Spectroscopy ComputingMilieux_MISCELLANEOUS X-ray absorption spectroscopy Extended X-ray absorption fine structure Molecular Structure Chemistry Sulfates Sulfuric acid Sulfuric Acids Alpha Particles 0104 chemical sciences X-Ray Absorption Spectroscopy Quantum Theory Absorption (chemistry) [CHIM.RADIO]Chemical Sciences/Radiochemistry Nuclear chemistry |
| Zdroj: | Journal of Physical Chemistry A Journal of Physical Chemistry A, American Chemical Society, 2014, pp.1568-1575. ⟨10.1021/jp404967f⟩ Journal of Physical Chemistry A, 2014, pp.1568-1575. ⟨10.1021/jp404967f⟩ |
| ISSN: | 1089-5639 1520-5215 |
| Popis: | The effect of α-radiolysis on the behavior of heptavalent technetium has been investigated in 13 and 18 M H2SO4. Irradiation experiments were performed using α-particles ((4)He(2+), E = 68 MeV) generated by the ARRONAX cyclotron. UV-visible and X-ray absorption fine structure spectroscopic studies indicate that Tc(VII) is reduced to Tc(V) under α-irradiation. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) spectroscopy measurements are consistent with the presence of mononuclear technetium sulfate complexes. Experimental results and density functional calculations show the formation of [TcO(HSO4)3(H2O)(OH)](-) and/or [TcO(HSO4)3(H2O)2] and [Tc(HSO4)3(SO4)(H2O)] and/or [Tc(HSO4)3(SO4)(OH)](-) for 13 and 18 M H2SO4, respectively. |
| Databáze: | OpenAIRE |
| Externí odkaz: |
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