Phase stability and thermomechanical properties of sputter deposited Ta-C-N coatings

Autor: Glechner, Thomas
Jazyk: angličtina
Rok vydání: 2018
Předmět:
DOI: 10.34726/hss.2018.48582
Popis: Carbide und Nitride der fr��hen ��bergangsmetalle sind weit verbreitet als Schutz - und Verschlei�� mindernde Schichten aufgrund ihrer hohen H��rte und chemischen Best��ndigkeit. Unter ihnen besitzt Tantal-Carbid (Ta-C) den h��chsten Schmelzpunkt sowie weitere au��erordentliche Eigenschaften, jedoch den Nachteil hoher Spr��digkeit, die eine breite Anwendung erschweren. In dieser Arbeit wurde daher untersucht, wie durch das Legieren von Nichtmetallen, sprich durch den Austausch von Kohlenstoff- mit Stickstoffatomen, die Eigenschaften gezielt ver��ndert werden k��nnen um die Duktilit��t von Ta-C zu verbessern. Die mittels DFT Berechnungen vorhergesagte Erweiterung des fcc-Ta-C-N Einphasenfeldes f��r h��here Stickstoffgeh��lter durch Lehrstellen konnte experimentell bis zu einem Stickstoffgehalt von ca. 65 % am Nichtmetall-Untergitter best��tigt werden. Die bevorzugten Leerstellenart variiert dabei mit zunehmender Stickstoffkonzentration. Mechanische Untersuchungen ergaben, dass die H��rte ausgehend von TaC0.71 mit steigendem Stickstoffgehalt von ca. 40 GPa auf 25 GPa f��r TaC0.32N0.68 erniedrigt wird. Das elbe gilt f��r den gemessenen E-Modul, dessen Verlauf wiederum in guter ��bereinstimmung mit den berechneten elastischen Konstanten liegt. Gemeinsam mit einer etwas geringeren thermischen Stabilit��t, die sich durch einen Massenverlust und einer damit verbunden Phasenzersetzung bei ca. 1300 ��C zeigt, sowie berechneten Zustandsdichten, deutet diese Erniedrigung auf eine Abnahme des kovalenten Bindungscharakters und eine verst��rkt metallische Binding hin. Das semi-empirische Pugh-Kriterium f��r Duktilit��t deutet zus��tzlich auf ein vermehrt duktiles Verhalten mit zunehmenden Stickstoff in der Schicht hin. Mikormechanische Versuche an einer 110-texturierten Ta0.47C0.34N0.19 Schicht zeigen plastische Verformung trotz einer H��rte von 43.3��1.4 GPa. Die Verformung erfolgt dabei haupts��chlich ��ber das {111} Gleitsystem. Es konnte au��erdem eine Steigerung der Bruchz��higkeit dieser Schicht im Vergleich zu TaC0.81 ermittelt werden. Dieser Ansatz des Nichtmetall Legierens zeigt nicht nur au��erordentliche Eigenschaften f��r Ta-C-N, sondern ist auch eine vielversprechende M��glichkeit Materialeigenschaften anderer Systeme gezielt zu verbessern.
Exploring novel thin film materials with outstanding mechanical properties ��� especially, high hardness but simultaneously high damage tolerance ��� as well as superior temperature stability is for a major goal in the field of protective coating-applications. Therefore, thin film materials such as transition metal (TM) carbides, nitrides, and borides are highly popular in this field. Among all these ceramic thin films, the binary Ta-C system exhibits the highest melting temperature combined with further outstanding properties such as chemical inertness, or high thermal conductivity. However, the extreme brittle behavior of this compound drastically limits the field of use. Therefore, new concepts such as tailoring thermomechanical properties by substituting carbon with nitrogen atoms is a highly interesting approach, changing the bonding state towards a more metallic like character through non-metals ��� hence increasing ductility. Based on ab initio calculations we could experimentally proof, that up to a nitrogen content of about 65 % on the non-metallic sublattice, Ta-C-N crystals prevail a face centered cubic structure in sputter deposited thin films. The cubic structures are partly stabilized by both non-metal and Ta vacancies, whereas metal defects are decisive for nitrogen rich compositions. With increasing nitrogen content super-hard fcc-TaC0.71 thin films weaken from around 40 GPa to 25 GPa for TaC0.32N0.68, respectively, accompanied by a linear decrease in indentation modulus. In accordance with a slightly reduced thermal stability, meaning phase degradation detected around 1300 ��C in DSC/TG analysis, this indicates a reduced bonding strength hence a reduced covalent and more metallic like bonding character ��� also confirmed by PDOS. Pugh���s semi-empirical criterion for ductility (B/G > 1.75) even suggest ductile behavior with the addition of nitrogen. This finding is confirmed by various micromechanical testing methods on a sputter deposited 110-oriented Ta0.47C0.34N0.19 film. Although this film exhibits super-hardness (43.3��1.4 GPa) plastic deformation is observed in micro-pillar compression tests over a yield stress, ��Y, of 16.89��1.39 GPa with {111} as the most active slip system. In addition, single cantilever bending tests result in a stress intensity factor, KIC, of 2.9��0.25 MPa��m1/2 whereas pillar splitting tests suggest KIC=7.12��0.8 MPa m1/2. Furthermore, superior fracture toughness of Ta0.47C0.34N0.19 compared to TaC0.81 is proofed by cantilever testing. This study emphasizes an alternative alloying concept for ceramic like thin film materials, by forming solid solutions on the non-metallic sublattice. The investigated Ta-C-N system gives a promising prospective for further ultra-high temperature ceramics.
Databáze: OpenAIRE
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