N-modulated Cu+ for efficient electrochemical carbon monoxide reduction to acetate
| Autor: | Fenglou Ni, Haipeng Bai, Huisheng Peng, Yunzhou Wen, Sisi He, Shangyu Li, Chunyu Cui, Hao Yang, Tao Cheng, Bo Zhang, Longsheng Zhang |
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| Rok vydání: | 2020 |
| Předmět: |
Materials science
02 engineering and technology 010402 general chemistry 021001 nanoscience & nanotechnology Electrochemistry 01 natural sciences 0104 chemical sciences Reduction (complexity) chemistry.chemical_compound chemistry General Materials Science 0210 nano-technology Nuclear chemistry Carbon monoxide |
| Zdroj: | Science China Materials. 63:2606-2612 |
| ISSN: | 2199-4501 2095-8226 |
| Popis: | 利用间歇性可再生能源电转化二氧化碳和一氧化碳制备多碳工业原料和燃料能够完善碳循环. 然而, 二氧化碳转化为乙酸的法拉第效率难以满足大规模应用的要求. 研究发现, 调控铜的局域电子结构至正价态, 以及使用一氧化碳作为反应气均能够提高多碳产物的选择性. 因此, 我们提出杂原子调控策略, 用于调节催化剂表面活性位点的氧化态. 密度泛函理论研究表明, 掺杂氮原子调控正价态铜位点, 在热力学上有利于形成中间体*CCO, 进而生成乙酸. 我们进一步利用溶剂热法合成氮掺杂的铜催化剂, 并通过软X射线吸收谱和X射线光电子能谱证实催化剂表面存在大量正价态铜位点. 同时, 该催化剂在一氧化碳还原反应中实现了42%的乙酸法拉第效率和已知最高的乙酸偏电流密度 180 mA cm−2. |
| Databáze: | OpenAIRE |
| Externí odkaz: |
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