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Resumen Se prepararon catalizadores de Pd soportados sobre CexZr1-xO2/SiO2 (x=0; 0,3; 0,7 y 1 en terminos de relacion molar), los cuales se sometieron a varios ciclos continuos de la reaccion de oxidacion parcial de metano hasta 700 °C en condiciones de alimentacion estequiometricas (CH4/O2=2). Los catalizadores fueron caracterizados mediante Reduccion a Temperatura Programada (RTP) antes y despues de reaccion. Los resultados de RTP indicaron que la adicion de Zr desplazo la reducibilidad del oxido de cerio a mas baja temperatura y la formacion de la fase β-PdHx despues tres ciclos de reaccion, sugiriendo la presencia de aglomerados de PdO. Los catalizadores con 1% de Pd fueron los mas activos, ocurriendo posiblemente una reestructuracion de las particulas de PdO causado por los pasos de reduccion y oxidacion repetidos. Los catalizadores de Pd/CexZr1-xO2/SiO2 exhibieron actividades cataliticas mas altas que los usados como referencia (Pd/ZrO2/SiO2 y Pd/CeO2/SiO2) con carga de Pd de 0,5%. Aunque la conversion de CH4 disminuyo durante los ciclos de reaccion entre un 4 y 49% dependiendo del tipo de soporte, el catalizador 1%Pd/Ce0,7Zr0,3O2/SiO2 fue el mas activo (~40% conversion de CH4) y con mayor estabilidad a 600 °C (60% conversion de CH4), manteniendo la selectividad a gas de sintesis (H2/CO=1,5). AbstractSix Pd catalysts supported on CeO2/SiO2, ZrO2/SiO2 and CexZr1-xO2/SiO2 (x= 0; 0.3;0.7 and 1 in terms of molar composition) were prepared and submitted to several reaction cycles of the partial oxidation of methane up to 700 °C, under stoichiometric feeding conditions (CH4/O2=2). The catalysts were characterized by Temperature Programmed Reduction (TPR) before and after the reaction. TPR results indicated that Zr addition displaced the reducibility of cerium oxide at lower temperature and the formation of the β-PdHx phase after three reaction cycles, suggesting the presence of PdO agglomerates. 1%Pd catalysts were more active, with the possible restructuring of the PdO particles caused by the repeated reduction and oxidation steps. Pd/CexZr1-xO2/SiO2 catalysts exhibited higher catalytic activities than Pd/ZrO2/SiO2 and Pd/CeO2/SiO2 references samples with Pd loading of 0,5%. Although the CH4 conversion decreased during the reaction cycles between 4 and 49% depending on the support, 1%Pd/Ce0,7Zr0,3Ox/SiO2 catalyst was the most active (~40% CH4 conversion) and high stability at 600 °C (60% CH4 conversion), keeping the syngas selectivity (H2/CO=1.5). https://doi.org/10.22209/rt.v43n3a07 |
