| Přispěvatelé: |
Wiss, Thierry, Eral, Meral, Ege Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Wıss, Thıerry, Nükleer Bilimler Anabilim Dalı |
| Popis: |
Kullanılmış nükleer yakıtta oluşan alfa radyasyon hasarı ve oksidasyonun,uzun süre içerisindeki etkilerinin anlaşılması, nükleer atığın depolanması vebertaraf edilmesi sürecindeki güvenliği yönünden çok önemli bir konudur.Kullanılmış yakıt içerisinde bulunan, genellikle uzun yarı ömürlü olan alfayayınlayıcı aktinitler, kullanılmış yakıt matrisi içerisinde büyük oranda helyumoluşturacak ve muhtemel olarak kimyasal ve fiziksel modifikasyonlara nedenolacaktır. Stokiyometrik UO2?de helyumun davranışları 1960?lı yıllardan itibarençalışılmış olmasına rağmen, helyumun çözünürlüğü konusu tam olarakaydınlatılamamış olup, stokiyometrik olmayan UO2?de helyumun davranışlarıkonusunda deneysel çalışmalar bulunmamaktadır. Bunun yanında hata mobilitesive self difüzyon gibi atomik boyuttaki birçok özelliğin UO2?in stokiyometrisinebağlı olduğu bilinmektedir.Helyumun çözünürlüğü ve difüzyonu üzerine stokiyometri etkisininanlaşılabilmesi için stokiyometrik ve hiperstokiyometrik UO2 mono ve polikristalörnekleri ile U3O8 polikristal örneklerinde infüzyon denemelerigerçekleştirilmiştir. Hipostokiyometrik UO2 yapısı sadece yüksek sıcaklıklardakararlıdır, UO2?in üç değerlikli lantan ile katkılanması yapı içerisindehipostokiyometrik UO2 konfigürasyonuna benzeyen oksijen boşluklarıoluşturabilir. Stokiyometri etkisinin her yönüyle incelenebilmesi için, farklıoranlarda lantan katkılı UO2 örnekleri hipostokiyometrik UO2 yapısını temsilenkullanılmıştır. İnfüzyon sonrası örnekler lazer ile ısıtılmış Knudsen hücreiçerisinde, örnekteki tüm helyum salınana kadar tavlanmış ve helyum salınımprofili ve toplam helyum miktarı sırasıyla kütle spektroskopisi ve kantitatif gazölçüm sistemiyle ölçülmüştür. Düşük sıcaklık helyum difüzyonu üzerinestokiyometrinin etkisinin anlaşılabilmesi için, stokiyometrik vehiperstokiyometrik UO2 monokristal örneklerinde izotermal helyum salınımdenemeleri, ısıtma sistemi içeren yüksek çözünürlük manyetik sektör kütlespektroskopisi ile gerçekleştirilmiştir. Örneklerin karakterizasyonları, infüzyonöncesi, infüzyon sonrası ve termal desorpsiyon ölçümleri sonrası;termogravimetri, X-ışınları difraksiyonu, lazer flaş ve taramalı elektronmikroskobu teknikleri ile gerçekleştirilmiştir. La katkılı UO2 örneklerindeki kafesboşluklarının varlığı raman spektroskopisi ile incelenmiştir.Helyum difüzyonu ayrıca %0.1 oranında plutonyum oksit katkılı UO2örneklerinde farklı parametrelerin etkilerinin tek tek incelendiği çalışmalar ilekullanılmış yakıtta oluşan radyojenik helyumun davranışı ve alfa radyasyonhasarının anlaşılması için incelenmiştir. Örnek karakterizasyonları, X-ışınlarıdifraksiyonu, taramalı ve geçirimli elektron mikroskobu ile gerçekleştirilmiştir.Örneklerdeki helyum salınım profili ve toplam helyum miktarı sırasıyla Knudsenefüzyon kütle spektrometresi ve kantitatif gaz ölçüm sistemiyle ölçülmüştür.Helyum difüzyonunun simülasyonunda tekli gaz atomu ve kabarcıklarınmigrasyonu ile tuzaklanma, tane ve kabarcık büyümesi etkilerini göz önündebulunduran yeni bir model geliştirilmiştir. Deneysel verilerin tanımlanabilmesiiçin, geliştirilen model ticari bir multifizik yazılımına uygulanmış ve gaz atomuve kabarcık difüzyon katsayıları arasındaki ilişki öngörülmüştür. Son olarak,literatürdeki mevcut veriler ve bu tez çalışmasındaki sonuçlar ışığında, helyumdifüzyonu üzerinde radyasyon hasarının etkisi incelenmiştir.Genel olarak bu tez çalışması, helyumun stokiyometrik UO2 ilestokiyometrik olmayan UO2 ve Pu katkılı UO2 gibi kusurlu yapılardakidavranışları konusunda yeni bir bakış açısı kazandırmaktadır. Understanding the long term behaviour of the UO2 spent fuel in terms ofalpha radiation damage and oxidation is a very important issue for the safetyaspects of storage or disposal. Actinides contained in the spent fuel being alphaemitters, often with a long half life, will generate large quantities of helium andpossibly cause chemical and physical modifications of the spent fuel matrix.Although helium behaviour in stoichiometric UO2 has been studied since the1960s, the helium solubility in UO2 is not well established and there is a lack ofexperimental studies for helium behaviour in non-stoichiometric UO2.Furthermore, it is known that many properties at the atomic scale such as defectmobility and self diffusion are strongly dependent on the stoichiometry of UO2.In order to assess the effect of the stoichiometry on helium solubility anddiffusion, infusion experiments were performed on stoichiometric andhyperstoichiometric single and polycrystalline UO2 samples as well as on U3O8polycrystalline samples. Hypostoichiometric UO2 is stable only at hightemperatures, doping UO2 with a trivalent solute such as lanthanium can create anoxygen vacancy environment that is similar to the hypo-stoichiometric UO2configuration To have a comprehensive picture on the helium behaviour in nonstoichiometricUO2 systems, La-doped UO2 samples with various La-content werealso used as a surrogate of hypostoichiometric UO2 structure. After infusion, thesamples were annealed in a laser heated Knudsen cell until all the helium wasreleased and helium release profiles and total helium quantities were measuredusing a mass spectrometer and a quantitative gas measurement systems,respectively. Isothermal helium release measurements were also performed onstoichiometric and hyperstoichiometric UO2 monocrystal samples to understandthe role of stoichiometry on low temperature helium diffusion, using a highresolution magnetic sector mass spectrometer coupled with a furnace.Characterization of the samples before, after infusion and after thermal desorptionmeasurements were performed by thermogravimetry, X-ray diffraction, laser flashtechnique and scanning electron microscopy, presence of oxygen vacancies in theLa doped UO2 samples were investigated by Raman spectroscopy.Helium diffusion was also investigated in 0.1 wt.% plutonium oxide dopedUO2 samples to study the alpha-damage effects and the behaviour of radiogenichelium in the spent nuclear fuel by single effects studies. Characterizations wereperformed by X-ray diffraction, scanning and transmission electron microscopy.Helium release profiles and total helium quantities were measured using aKnudsen effusion mass spectrometer and a quantitative gas measurement system,respectively. A new model for the simulation of helium diffusion has beendeveloped taking into account single gas atom and bubble motion, trapping, grainand bubble growth. The model, embedded into commercial multiphysics software,to provide a description of the experimental data and correlations for gas-atomand bubble diffusion coefficients have been proposed. Finally, the effect ofradiation damage on helium diffusion was assessed by comparing the results ofthe present study with the literature data.In general this study gives new insight into the relevant aspect to considerfor the behavior of helium in stoichiometric UO2 and defected systems such asnonstoichiometric UO2 and Pu doped UO2. 192 |
