Optoelektronik aygıtlar için yarıiletken kolloidal kuantum noktaları ve kuantum kuyularının sentezi ve karakterizasyonu

Autor: Altintas, Yemliha
Přispěvatelé: AGÜ, Fen Bilimleri Enstitüsü, Malzeme Bilimi ve Makine Mühendisliği Ana Bilim Dalı, ALTINTAS, YEMLİHA, Mutlugün, Evren, Malzeme Bilimi ve Makine Mühendisliği Anabilim Dalı
Jazyk: angličtina
Rok vydání: 2018
Předmět:
Popis: Yarıiletken kuantum noktalar son derece küçük boyutları (2-20 nm), boyutlarına bağlı değişen eksitonik özellikleri, mükemmel derecede ışık ve ısı stabilite özellikleri sayesinde son birkaç on yılda nanomalzemelerin önemli dallarından biri haline gelmiştir. Kuantum noktaların tüm bu özellikleri onları ışık yayan diyotlar, güneş pilleri ve kolloidal lazer gibi optoelektronik uygulamalar için egzotik nanomalzemeler olarak adlandırmasını sağlamıştır. Bu tez çalışmasının ana odağı yüksek kalitede ve stabil nanokristal malzemeler üretmek ve onların optoelektronik uygulamalarını sunmaktır.Bu amacı gerçekleştirmek için yüksek kalitede ve saf renkte ışık yayan CdSe/ZnS kuantum noktaları sentezlendi ve bu kuantum noktalar kullanılarak hazırlanan esnek polimerik filmler yardımıyla da yüksek kalitede beyaz ışık yayan diyotlar elde edildi. Bu filmlerin kullanılması ile elde edilen sonuçlar 122,5 NTSC renk gamı (CIE-1931), 88,6 CRI, 190 lm/Wopt LER ve 2763 K CCT değerleri sayesinde hem ekran hem de aydınlatma uygulamaları için sunulmuştur. Cd-tabanlı nanomalzemelere yönelik çevresel kaygılar nedeniyle Cd-tabanlı nanomalzemelere ek olarak dikkatimizi Cd-içermeyen kuantum noktacıkları üzerine odakladık. Birçok farklı uygulamada kuantum noktaların performanslarının değerlendirilmesi onların QY, FWHM ve değişebilen ışıma dalga boyu gibi optik özelliklerine bağlıdır. Çevreye duyarlı kuantum noktaların optik özelliklerini iyileştirmek için birçok sentez yöntem ve tarifi, farklı kimyasallar, konsantrasyonlar ve yapılar ile denendi. Dikkatlice hazırlanan sentez tarifi, kimyasalların optimize edilmesi ve önerilen InPZnS/ZnS alaşımlı çekirdek/kabuk yapısının yardımı ile % 78 QY ve 45 nm FWHM değerleri elde edildi. Tüm sentez aşamalarında sentezden numune almak suretiyle kuantum noktaların optik özelliklerin değişimi kararlı hal ve zaman çözünürlüklü fotolüminesans analizi ile karakterize edildi. Alaşımlı çekirdeğin ışıma ömrü, 20,3 ns' den 50,4 ns' ye kabuk kaplama ve ışımasız lifetime bileşenlerinin baskılanmasıyla arttı. Kadmiyum içermeyen kuantum noktaların optik özelliklerinin daha da artması için sentezde kullanılan Zn çeşidi ve konsantrasyonunu sistematik olarak çalıştık. Yeşil ışıyan kuantum noktalar 54 nm FWHM ve % 87 kuantum verimlilik ile sentezlendi. Yeşil ve kırmızı ışıyan kuantum noktaların verici ve alıcı çiftleri arasındaki ışıma kinetiği ve FRET verimliliği kararlı hal ve zaman çözünürlüklü fotolüminesans analizi yardımıyla araştırıldı. Verimli yeşil ışıyan kuantum noktalar ile kırmızı ışıyan kadmiyum içermeyen kuantum noktaların polimerik filmler içerisindeki karışımı ile % 70,3 FRET verimliliğini sağladı.Son yıllarda, ışıyan numunelerin film içerisindeki optik özelliklerinin ve veriminin korunması için nanokristallerin polimerik yapı ile kullanılmasına alternatif olarak tuz kristalleri verimli bir platform olarak ortaya çıktı. FRET verimliliği, ışık stabilitesi ve tuz tablet içerisine konulmuş kadmiyum içermeyen kuantum noktaların beyaz-LED performansı tuz karışımı içerisindeki alıcı ve verici arasındaki konsantrasyon oranının değiştirilmesiyle araştırıldı. % 65 FRET verimliliği 324 lm/Wopt LER ile 84,7 CRI değerleri kadmiyum içermeyen kuantum noktalardan elde edildi.Ayrıca iki boyutlu kuantum kuyuların sentezi ve bu malzemelerin verimli bir şekilde optic kazanç ve lazer uygulamalarında kullanılmasına odaklandık. c-ALD metodu ile üretilen çekirdek/kabuk yapıdaki nanolevhaların (NPL)' lerin düşük verim ve düşük kararlılıkları onların optik kazanç ve lazer uygulamalarında kullanılmalarını kısıtlıyordu. Bu nedenle, ilk olarak numunelerin optik özellik ve kararlılıklarını hem solüsyon içerisinde hem film içerisinde iyileştirmeye çalıştık. Nihayetinde %100 verimli CdSe/ZnS çekirdek/kabuk NPL' leri sıcak ekleme kabuk büyütme yaklaşımı ile başarılı bir şekilde sentezlendi. Yeni sentez protokolümüz ile sentezlenen NPL' ler, sıradışı ısı ve ışık kararlılıkları ve 7 µJ cm-2 kadar düşük eşik değerine sahip optik kazanç performansı sergiledi. In the last few decades, semiconductor quantum dots (QDs) have become one of the important branches of the nanomaterials thanks to their size (2-10 nm) dependent optical properties and excitonic features, narrow emission bandwidth, excellent photo and thermal stabilities. All these properties have named QDs as exotic nanomaterials for optoelectronic applications such as light emitting diodes, solar cells and colloidal lasers. The main focus of this thesis study is to demonstrate high quality and stable colloidal nanocrystals synthesis and present their optoelectronic applications.To realize this purpose, high quality, monodisperse and pure color emitting CdSe/ZnS QDs have been synthesized and high-quality white light emitting diodes (w-LED) have been obtained by using free-standing flexible polymeric films of these QDs. The results obtained with these films have been presented both for display and lighting applications with white light parameters of NTSC color gamut of 122.5 (CIE-1931), CRI of 88.6, LER of 190 lm/Woptand CCT of 2763 K.In addition to CdSe based QDs, due to the environmental concern towards Cd-based nanomaterials, we focused our attention to Cd-free QDs as well. Evaluation and the performance of the QDs for various applications depend on their optical properties as QY, FWHM and tunable emission wavelength. To improve optical properties of the environmentally friendly QDs, various synthesis protocols and synthesis recipe have been used with different chemicals, precursor concentrations and structure. By the help of optimized precursor concentration and proposed structure of alloyed core/shell InPZnS/ZnS QDs, 78 % of QY and 45 nm of FWHM have been obtained by carefully designed synthesis recipe. The variation of the optical properties of the QDs have been characterized with steady state and time resolved photoluminescence (TRPL) analysis by monitoring the synthesis products at all stages of the synthesis. The lifetime of the alloyed core increased from 20.3 ns to 50.4 ns with shell coating by the suppression of the nonradiative decay components. For further improvements of Cd-free QDs synthesis, we have systematically studied the type and concentration of the Zn-precursor. Green emissive QDs have been synthesized with 87% of QY, having 54 nm of FWHM. Emission kinetics and Förster Resonance Energy Transfer (FRET) efficiency between donor and acceptor pairs of the green and red emitting QDs have been investigated by using steady state and TRPL analysis. Efficient green emissive Cd-free QDs have provided 70.3 % FRET efficiency by mixing with red emissive Cd-free QDs in their polymeric film structure. As an alternative matrix to polymer structures to incorporate the nanocrystals, salt macrocrystals have recently emerged as an efficient platform to keep QY and optical properties of the emitters in their solid forms. FRET efficiency, photo-stability and white-LED performance of Cd-free QDs embedded salt pellets have been investigated by varying the acceptor to donor ratio in the salt matrix. 65% of FRET efficiency, 84.7 of CRI with 324 lm/Wopt of high LER has been achieved from pellets form of Cd-free QDs. We have also focused on the synthesis of the two-dimensional colloidal quantum wells to efficiently use them in optical gain and laser application. However, low QY and stability of the core/shell nanoplatelets (NPLs) that produced with c-ALD methods limits their performance in an application. So, first we have started to improve their optical properties and stability both in solution and film form. Finally, near-unity emitting CdSe/ZnS core/shell NPLs have been successfully synthesized by using hot-injection shell growth approach. Synthesized NPLs with our new synthesis protocol exhibited outstanding photo, thermal-stability and optical gain performance with lasing thresholds as low as 7 µJ cm-2. 146
Databáze: OpenAIRE