| Popis: |
Bu çalışmada, ambalaj sektöründeki baskı ünitelerinde kullanılanuçucu organik bileşiklerden izopropanol (İPA) ve etil asetatın (EA) katalitikoksidasyonları monolit taşıyıcılar üzerinde hazırlanmış CeO, Co2O3 , Mn2O3ve Cr2O3 katalizörler kullanılarak incelenmiştir.Çalışmada, başlıca buharlaştırıcı, önısıtıcı, monolit reaktör, soğutucuve absorberden oluşan bir deney sistemi kullanılmıştır. Deneyler, 1 atm.basınçta, 100 - 350 ºC arasında değişik reaktör sıcaklıklarında, % 500 fazlahava kullanılarak gerçekleştirilmiştir.Bu çalışma dört bölümden meydana gelmektedir.İlk bölümde İPA ve EA'ın katalizörsüz ortamda (homojen)oksidasyonları incelenmiştir. İPA ile yapılan homojen fazı deneylerindeçalışılan en yüksek sıcaklık olan 350 ºC de maksimum dönüşme miktarı %66.7 olarak elde edilmiştir. Buna karşılık aynı sıcaklıkta EA'ın maximumdönüşümü % 44.9 da kalmıştır.İkinci bölümde ise monolit taşıyıcılar üzerine metal oksit kaplanmasısuretiyle katalizörler hazırlanmıştır.Üçüncü bölümde hazırlanan bu katalizörler ile İPA, EA ve % 73EA, %23 İPA karışımının oksidasyon reaksiyonları verimlilikleribakımından incelenmiştir. Katalizörsüz ortamda yapılan çalışmalarlakıyaslandığında, hazırlanan katalizörlerin, dönüşmeleri arttırdığıgörülmüştür. Bu katalizörlerden Co2O3 ile 300 ºC de İPA'nın tam yanmareasiyonu gerçekleşirken, EA için en yüksek dönüşme CeO katalizörükullanıldığında, 350 ºC de ancak %72,4 olarak elde edilebilmiştir. İPA-EAkarışımının katalitik oksidasyonunda ise aynı katalizör kullanıldığında,karışımdaki İPA ve EA dönüşmelerinin, tekli dönüşmelerle yaklaşık aynısonuçları verdiği saptanmıştır. Karışım için en yüksek dönüşmeler, CeOkatalizör kullanıldığında elde edilmiştir.Son bölümde; CeO katalizör kullanılarak, İPA ve EAoxidasyonlarının reaksiyon kinetikleri incelenmiştir. Deneysel sonuçlarlauygunluk gösteren, ?Mars van Krevelen? ve ?Power Rate Law? modellerinegöre İPA ve EA için bu CeO katalizörüyle, reaksiyon ifadeleri ve reaksiyonhız sabitleri bulunmuştur.Anahtar Sözcükler: Etil asetat, izopropanol, katalitik oksidasyon, metaloksit katalizör, reaksiyon kinetiği. The aim of this study is to gain a better understanding offundamental phenomena involved in deep catalytic oxidation of isopropylalcohol (IPA) and ethyl acetate (EA) which are used in printing units ofpackaging industries. For this purpose, CeO, Co2O3, Mn2O3 and Cr2O3catalysts were prepared on monolith support and they were tested.Experimental setup includes mainly a vaporizer, a preheater, amonolithic reactor, a cooler and an absorber. In the experiments, the reactortemperature was changed between 100-350 ºC at 1 atm. pressure and 500 %excess air was used.This study consisted of four sections:In the first section, homogeneous gas phase oxidation reactions ofisopropyl alcohol and ethyl acetate were searched for. According to theexperimental results of homogeneous oxidation of IPA, 66.7 % of IPA wasconverted at the maximum temperature tested, which was 350 ºC. On theother hand at the same temperature only 44.9 % conversion was achievedfor homogeneous reaction of EA.In the second section, various metal oxide catalysts were prepared onmonolith support in laboratory conditions.In the third step, all these prepared catalysts were tested to find thebest catalysts for the complete oxidation of IPA, EA and IPA-EA mixture,containing 73 % EA.In the catalytic oxidation of IPA and EA all the prepared catalyststested gave higher conversions than that of the homogeneous experiments.For IPA oxidation with Co2O3, complete combustion was obtained at 300ºC. However, with none of these catalysts, complete combustion of EAcould not achieve. The maximum conversion, 72.4 % was obtained withCeO catalyst, at 350 ºC. The mixture effect of IPA and EA oxidation wasinvestigated with prepared catalysts. The observed conversions withdifferent catalysts at different temperatures of EA and IPA in the mixturewere almost identical with the corresponding conversions for the singleoxides. CeO catalyst gave the highest conversions for the mixture.In the final section, the kinetic models were searched for the IPA andEA oxidations on CeO catalyst. ?Power Rate Law? and ?Mars vanKrevelen? models showed best agreement with the measured and calculatedresults, and the reaction rate equations and rate constants were obtained forboth models.Keywords: Ethyl acetate, isopropanol, catalytic oxidation of VOC, metaloxide catalyst, reaction kinetics. 112 |
