Insight into the Crystalline Structure of ThF 4 with the Combined Use of Neutron Diffraction, 19 F Magic-Angle Spinning-NMR, and Density Functional Theory Calculations

Autor: Martel, Laura, Capelli, Elisa, Body, Monique, Klipfel, Marco, Beneš, Ondrej, Maksoud, Louis, Raison, Phillipe, Suard, Emmanuelle, Visscher, Lucas, Bessada, Catherine, Legein, Christophe, Charpentier, Thibault, Kovacs, Attila
Přispěvatelé: JRC Institute for Transuranium Elements [Karlsruhe] (ITU ), European Commission - Joint Research Centre [Karlsruhe] (JRC), Department of Radiation Science and Technology [Delft] (RST), Delft University of Technology (TU Delft), Institut des Molécules et Matériaux du Mans (IMMM), Le Mans Université (UM)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Kerntechnische Entsorgung Karlsruhe GmbH (KTE), Conditions Extrêmes et Matériaux : Haute Température et Irradiation (CEMHTI), Université d'Orléans (UO)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institut Laue-Langevin (ILL), Department of Theoretical Chemistry and Amsterdam Centre for Multiscale Modeling (ACMM) VU University Amsterdam (ACMM), Vrije Universiteit Amsterdam [Amsterdam] (VU), Laboratoire Structure et Dynamique par Résonance Magnétique (LCF) (LSDRM), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Université d'Orléans (UO), ILL, VU University Amsterdam, Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Palacin, Serge, Vrije universiteit = Free university of Amsterdam [Amsterdam] (VU)
Jazyk: angličtina
Rok vydání: 2018
Předmět:
Zdroj: Inorganic Chemistry
Inorganic Chemistry, 2018, 57, pp.15350-15360
Inorganic Chemistry, American Chemical Society, 2018, 57, pp.15350-15360
ISSN: 0020-1669
1520-510X
DOI: 10.1021/acs.inorgchem.8b02683
Popis: International audience; Because of its sensitivity to the atomic scale environment, solid-state NMR offers new perspectives in terms of structural characterization, especially when applied jointly with first-principles calculations. Particularly, challenging is the study of actinide-based materials because of the electronic complexity of the actinide cations and to the hazards due to their radioactivity. Consequently, very few studies have been published in this subfield. In the present paper, we report a joint experimental–theoretical analysis of thorium tetrafluoride, ThF4, containing a closed-shell actinide (5f0) cation. Its crystalline structure has been revisited in the present work using powder neutron diffraction experiments. The 19F NMR parameters of the seven F crystallographic sites have been modeled using an empirical superposition model, periodic first-principles calculations, and a cluster-based all-electron approach. On the basis of the atomic position optimized structure, a complete and unambiguous assignment of the 19F NMR resonances to the F sites has been obtained.
Databáze: OpenAIRE
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