Mechanocatalytic pretreatment of lignocellulosic barley straw to reducing sugars

Autor: Schneider, L. (Laura)
Jazyk: angličtina
Rok vydání: 2017
Předmět:
Druh dokumentu: Doctoral Thesis
Popis: Biomass conversion methods represent bioeconomic solutions for the sustainable production of value added commodities (chemicals and materials) as well as for energy purposes, either in solid (pellets), liquid (transport fuels) or gaseous (combustion gases e.g. biomethane) form. Lignocellulosic biomass as a renewable source available in immense quantity, is considered to be one of the most promising natural sources, with high potential in the replacement of conventional transportation fuels and reduction of greenhouse gas emissions. This thesis provides new insights into mechanocatalysis, which as yet is a novel technique in catalytic biomass conversion. The mechanocatalytic approach combines chemical catalysis and mechanical assisted processing driven by ball milling. Lignocellulosic barley straw was impregnated or merely mixed with the catalyst (formic acid, acetic acid, sulfuric acid, oxalic acid dihydrate and potassium pyrosulfate) and ball milled under various conditions yielding the selective depolymerization of lignocellulose into water-soluble xylo-oligosaccharides. Subsequent hydrolysis at moderate temperatures resulted in the formation of valuable reducing sugars, mainly xylose, galactose, arabinose and glucose, which constitute the basic materials for transportation fuel and chemical production. Reducing sugar release of 53.4 wt% with low by-product formation was observed within short milling durations using sulfuric acid as a catalyst in mechanocatalysis. Likewise, oxalic acid dihydrate and potassium pyrosulfate as a novel catalyst, successfully converted barley straw to reducing sugars (42.4 wt% and 39.7 wt%, respectively), however longer milling durations were required. In comparison, lower saccharification
Tiivistelmä Biomassan konvertointimenetelmät mahdollistavat biotalouden hengen mukaisesti uusia ratkaisuja kemikaalien ja materiaalien kestävään tuotantoon sekä biomassan energiakäyttöön eri muodoissa (kuten pelletit, biopolttoaineet ja biokaasu). Lignoselluloosapohjaista, uusiutuvaa biomassaa, kuten tässä työssä tutkittua ohran olkea, on runsaasti saatavilla. Lignoselluloosa onkin yksi lupaavimmista raaka-aineista korvaamaan fossiilisia polttoaineita ja vähentämään kasvihuonekaasupäästöjä. Väitöskirjatutkimus antaa uutta tietoa ohran oljen mekaanis–katalyyttisestä käsittelystä, mikä on suhteellisen uusi menetelmä biomassan katalyyttisessä muokkauksessa. Menetelmässä yhdistetään kemiallinen katalyysi ja mekaaninen muokkaus (jauhatus) kuulamyllyllä. Lignoselluloosa (ohran olki) impregnoitiin tai sekoitettiin tutkitun katalyytin (muurahaishappo, etikkahappo, rikkihappo, oksaalihappodihydraatti, kaliumpyrosulfaatti) kanssa ja käsiteltiin erilaisissa mekaanis–katalyyttisissä olosuhteissa. Lignoselluloosan selektiivinen depolymerointi muodosti vesiliukoisia oligosakkarideja ja edelleen hydrolyysin kautta pelkistyneitä sokereita (pääasiassa ksyloosia, galaktoosia, arabinoosia ja glukoosia), joita voidaan käyttää biopolttoaineiden ja -kemikaalien valmistuksessa. Tutkimuksen tulosten perusteella rikkihappokatalyytillä saatiin 53,4 massa-% ohran oljen sisältämistä pelkistyneistä sokereista vapautettua lyhyillä käsittelyajoilla. Lisäksi sivutuotteiden muodostuminen oli vähäistä. Vastaavasti oksaalihappodihydraatti (sokerisaanto 42,4 massa-%) ja kaliumpyrosulfaatti (sokerisaanto 39,7 massa-%) toimivat uusina katalyytteinä hyvin, mutta vaativat rikkihappokatalyyttiä pidemmät jauhatusajat. Sen sijaan muurahaishapolla ja etikkahapolla sokerisaanto oli erittäin alhainen (alle 10 massa-%) mekaanis–katalyyttisessä käsittelyssä. Tutkimuksessa todettiin, että voimakas jauhatus vaikutti selkeästi reaktiolämpötilan nousuun käsittelyn aikana, mikä edisti korkeampaa sokerisaantoa. Vastaavasti sokerisaantoa voitiin parantaa katalyyttimäärällä ja happamuudella. Tulokset osoittavat, että näiden muuttujien tasapaino on ratkaisevaa ohran oljen tehokkaan katalyyttisen muuntamisen kannalta.
Databáze: Networked Digital Library of Theses & Dissertations