Catalisadores heterogêneos aplicados na reação de Biginelli e abertura de anel epóxido de ésteres graxos
| Autor: | Silva, Gabriel Cardoso Oliveira da |
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| Přispěvatelé: | Silveira Neto, Brenno Amaro da, Rodrigues, Marcelo Oliveira |
| Jazyk: | portugalština |
| Rok vydání: | 2019 |
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| Zdroj: | Repositório Institucional da UnB Universidade de Brasília (UnB) instacron:UNB |
| Popis: | Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2019. Coordenação de Aperfeiçõamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES). O presente trabalho relata, em dois capítulos, duas aplicações na catálise heterogênea. No primeiro capítulo é mostrada a utilização de nanopartículas de óxidos metálicos (cobre, cádmio e ferro) a base de titânia (TiO2) como catalisadores na reação de Biginelli. Os catalisadores foram sintetizados através do método de eletrofiação, passaram por um tratamento térmico, e ficou evidenciado, através da difratometria de raios X de pó e microscopias eletrônicas de varredura e transmissão, que a fase rutilo foi obtida para todos os nanomateriais. Após serem caracterizados, os materiais foram utilizados na reação de Biginelli em batelada e com aquecimento via microondas (ambas livres de solventes), obtendo bons rendimentos para a síntese do aduto de Biginelli (84-95%). O estudo mecanístico realizado verificou que o mecanismo via imínio é favorecido para os sistemas adotados. O segundo capítulo relata a utilização de óxido de grafeno (GO) e de um nanocompósito de GO/ZnO como catalisadores na reação de abertura de anel epóxido. Os materiais foram sintetizados através do método de Hummer (modificado), caracterizados e, posteriormente, empregados como catalisadores para promoverem a abertura de anel epóxido de óleo de soja. Os sistemas catalíticos apresentaram boas conversões (88-99%) e seletividades (75-89%), no tempo reacional de 24 h. A ultima etapa do trabalho foi a realização das reações de reciclo para os sistemas adotados, mostrando que eles apresentaram atividades catalíticas durante três ciclos, verificando a potencial utilização do GO e GO/ZnO como catalisadores heterogêneos para a reação em questão. The present work reports, in two chapters, two applications in heterogeneous catalysis. In the first chapter the use of nanoparticles of metal oxides based on titania (TiO2) as catalysts in the Biginelli reaction is shown. The catalysts were obtained by electrospinning method underwent a heat treatment, and it was evidenced by powder X-ray diffractometry and scanning and transmission electron microscopy that the rutile phase was obtained for all nanomaterials. After being characterized, the materials were used in the Biginelli reaction in batch and with heating by microwave (both solvent-free), obtaining good yields for the synthesis of the adduct of Biginelli (84-95%). The mechanistic study carried out verified that the imino mechanism is favored for the adopted systems. The second chapter reports the use of graphene oxide (GO) and a GO/ZnO nanocomposite as catalysts in the ring opening epoxide. The materials were synthesized by the Hummer method (modified), characterized and subsequently used as catalysts to promote the ring opening epoxide of soybean oil. The catalytic systems presented good conversions (88-99%) and selectivities (75-89%), in the reaction time of 24 hours. The last stage of the work was the realization of the recycle reactions to the adopted systems, showing that they presented catalytic activities during three cycles, verifying the potential use of GO and GO/ZnO as heterogeneous catalysts for the reaction in question. |
| Databáze: | OpenAIRE |
| Externí odkaz: |
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