Early dynamics of the emission of solvated electrons from nanodiamonds in water

Autor: Franziska Buchner, Thorren Kirschbaum, Amélie Venerosy, Hugues Girard, Jean-Charles Arnault, Benjamin Kiendl, Anke Krueger, Karin Larsson, Annika Bande, Tristan Petit, Christoph Merschjann
Přispěvatelé: Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie GmbH (HZB), Institut für Organische Chemie, Julius-Maximilians-Universität Würzburg (JMU), Artificial Intelligence for the Sciences, Freie Universität Berlin, Laboratoire Capteurs Diamant (LCD-LIST), Département Métrologie Instrumentation & Information (DM2I), Laboratoire d'Intégration des Systèmes et des Technologies (LIST (CEA)), Direction de Recherche Technologique (CEA) (DRT (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Direction de Recherche Technologique (CEA) (DRT (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Laboratoire d'Intégration des Systèmes et des Technologies (LIST (CEA)), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay, Laboratoire Edifices Nanométriques (LEDNA), Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie (ex SIS2M) (NIMBE UMR 3685), Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Institute of Organic Chemistry, University of Stuttgart, Uppsala University, the German Federal Ministry of Education and Research's funding measure 'CO2-WIN' (project 'PRODIGY'), the Helmholtz Einstein International Berlin Research School in Data Science (HEIBRiDS), European Project: 665085,H2020,H2020-FETOPEN-2014-2015-RIA,DIACAT(2015), Department of Mathematics and Computer Science, Wilhelm-Conrad Röntgen Research Center for Complex Materials, German Federal Ministry of Education and Research’s funding measure 'CO2-WIN' (project 'PRODIGY'), Helmholtz Einstein International Berlin Research School in Data Science (HEIBRiDS), Department of Mathematics and Computer Science (Freie Universität Berlin), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC)-Institut Rayonnement Matière de Saclay (IRAMIS), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut de Chimie du CNRS (INC), Julius-Maximilians-Universität Würzburg [Wurtzbourg, Allemagne] (JMU)
Jazyk: angličtina
Rok vydání: 2022
Předmět:
Zdroj: Nanoscale
Nanoscale, 2022, ⟨10.1039/D2NR03919B⟩
ISSN: 2040-3364
2040-3372
DOI: 10.1039/D2NR03919B⟩
Popis: International audience; Solvated electrons are among the most reductive species in an aqueous environment. Diamond materials have been proposed as a promising source of solvated electrons, but the underlying emission process in water remains elusive so far. Here, we show spectroscopic evidence for the emission of solvated electrons from detonation nanodiamonds upon excitation with both deep ultraviolet (225 nm) and visible (400 nm) light using ultrafast transient absorption. The crucial role of surface termination in the emission process is evidenced by comparing hydrogenated, hydroxylated and carboxylated nanodiamonds. In particular, a transient response that we attribute to solvated electrons is observed on hydrogenated nanodiamonds upon visible light excitation, while it shows a sub-ps recombination due to trap states when excited with deep ultraviolet light. The essential role of surface reconstructions on the nanodiamonds in these processes is proposed based on density functional theory calculations. These results open new perspectives for solar-driven emission of solvated electrons in an aqueous phase using nanodiamonds.
Databáze: OpenAIRE