Propriétés structurales et dynamiques des pérovskites hybrides organo-plombiques pour lesapplications photovoltaïques

Autor: Da Cunha Ferreira, Afonso
Přispěvatelé: Bourges, Philippe, LLB - Nouvelles frontières dans les matériaux quantiques (NFMQ), Laboratoire Léon Brillouin (LLB - UMR 12), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Université Paris-Saclay, Institut des Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON (Institut FOTON), Université de Rennes 1 (UR1), Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Rennes (UNIV-RENNES)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-IMT Atlantique Bretagne-Pays de la Loire (IMT Atlantique), Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT)-Institut Mines-Télécom [Paris] (IMT), INSA Rennes, Jacky Even(jacky.even@insa-rennes.fr), Philippe Bourges(philippe.bourges@cea.fr), Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (CEA)-Université Paris-Saclay-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS), Université de Rennes (UR)-Institut National des Sciences Appliquées - Rennes (INSA Rennes), Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-École Nationale Supérieure des Sciences Appliquées et de Technologie (ENSSAT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)
Jazyk: angličtina
Rok vydání: 2020
Předmět:
Zdroj: Condensed Matter [cond-mat]. INSA Rennes, 2020. English
Condensed Matter [cond-mat]. INSA Rennes, 2020. English. ⟨NNT : ⟩
Popis: This project focuses on the study of halideorganolead perovskite (HOP) compounds, namelyMAPbBr3, MAPbI3, FAPbBr3 and α-FAPbI3. To do this,we rely heavily on neutron inelastic scatteringspectroscopy (INS), because it allows to systematicallyprobe the structural properties of these materials. As aresult, we are able to present a comprehensiveinvestigation of lattice excitations (i.e. phonons) in thefour of the most technologically relevant HOP compoundsin the photovoltaics field. By measuring dispersion curvesof acoustic phonons we give a clear picture of thedifference in softness between FA and MA basedcompounds and how it relates to their structural stabilityand their ultralow thermal conductivities. We also presenthere an extensive comparison of optical phononexcitations in the four different hybrid, in which wecarefully discuss mode attribution to the respectivestructural vibrations.In contrast to theoretical expectation and classicalbehavior in standard semiconductor compounds, thephonon modes show no dispersion, suggesting stronganharmonic behavior and localization effects. Thisbehaviour puts into question the validity of the quasiparticlepicture used for phonon simulation and thepresent understanding of the Fröhlich interaction forcarrier mobilities. This may help in solving the apparentparadox of acoustic-like temperature dependence of thecharge carrier mobilities and dominant direct processesexpected to be related to optical phonons. Our resultsalso highlight the role of the strong acousto-opticalanharmonic coupling (responsible for the characteristiclow elastic stiffness) in the glassy-like thermalconductivities and hot-phonon bottleneck effect in HOPs.This experimental study could also provide a solidstarting point for further theoretical calculations tounderstand the fundamental properties of these materials.
Ce projet se concentre sur l’étude de pérovskiteshybrides organo-plombiques (HOP), à savoir MAPbBr3,MAPbI3, FAPbBr3 et α-FAPbI3. Pour ce faire, nous nousappuyons beaucoup sur la spectroscopie de diffusioninélastique de neutrons (INS), car elle permet de sondersystématiquement les propriétés structurales de cesmatériaux. Avec ça, nous pouvons présenter une étudedétaillée des excitations de réseau cristallin (phonons)dans les quatre composés HOP les plus pertinents sur leplan technologique dans le domaine du photovoltaïque. Enmesurant les courbes de dispersion des phononsacoustiques, nous donnons une image claire de la faibleélasticité, qui montre une réduction des constantesélastiques dans les composés avec le FA par rapport auMA, et aussi avec l’iode par rapport au brome.L’évolution des paramètres d’élasticité avec le paramètrede réseau permet aussi d’expliquer leurs conductivitésthermiques ultra-basses, et de comprendre l’instabilitéstructurale de FAPI. Nous présentons également ici unecomparaison détaillée des excitations optiques dans lesquatre composés différents, dans laquelle nous discutonsavec soin de l'attribution des modes de vibrationsstructurales respectives.Contrairement aux attentes théoriques et aucomportement classique des composés semi-conducteursclassiques, les modes de phonon ne montrent pas dedispersion, ce qui suggère un comportementanharmonique très fort et des effets de localisation. Cecomportement remet en question la validité de l'image dequasi-particule pour décrire les phonons utilisée dansl’interaction des porteurs de charges avec le réseau, c’està-dire la compréhension de l'interaction de Fröhlich pourla mobilité des porteurs. Par ailleurs, le recouvrement desmodes acoustique avec les modes optiques de bassesénergie peut aider à résoudre le paradoxe apparent de ladépendance en température de type phonons acoustiquesde la mobilité des porteurs de charge et des processusdirects dominants supposés être liés aux phononsoptiques. Nos résultats mettent également en évidence lerôle du fort couplage anharmonique acousto-optique(responsable de la faible élasticité) dans la conductivitéthermique faible, comme dans des phases vitreuses(glassy like) et l’effet de goulet d’étranglement desphonons dans les HOP. Cette étude expérimentalepourrait également fournir un solide point de départ pourdes calculs théoriques permettant de mieux comprendreles propriétés fondamentales de ces matériaux
Databáze: OpenAIRE
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